紅外被動(dòng)近場顯微鏡的實(shí)驗(yàn)原理及其應(yīng)用

紅外熱成像技術(shù)通過探測物體自身所發(fā)出來的遠(yuǎn)場紅外輻射從而感知表面溫度，在軍事、民航、安防監(jiān)控及工業(yè)制造等重要領(lǐng)域有著廣泛應(yīng)用。但由于光學(xué)衍射極限的限制，紅外熱成像的分辨率通常在微米尺度及以上，因此無法用于觀測納米尺度的物體。近幾年，我們開發(fā)了紅外被動(dòng)近場顯微成像技術(shù)，通過探測物體表面的近場輻射從而極大地突破紅外衍射極限限制，將紅外溫度探測及成像從傳統(tǒng)的微米尺度拓展到了納米尺度。

據(jù)麥姆斯咨詢報(bào)道，近期，中國科學(xué)院上海技術(shù)物理研究所紅外科學(xué)與技術(shù)全國重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的科研團(tuán)隊(duì)在《紅外與毫米波學(xué)報(bào)》期刊上發(fā)表了以“紅外近場輻射探測及超分辨溫度成像”為主題的文章。該文章第一作者為朱曉艷，主要從事紅外被動(dòng)近場成像方面的研究工作。

本文將圍繞掃描噪聲顯微鏡（SNoiM）技術(shù)的實(shí)驗(yàn)原理及其應(yīng)用，詳細(xì)介紹如何通過自主研制的紅外被動(dòng)近場顯微鏡，突破紅外熱成像的衍射極限限制，實(shí)現(xiàn)納米級紅外溫度成像。

近場輻射

我們首先從黑體輻射的本源入手。如圖1（a）所示，絕大多數(shù)物體內(nèi)部都包含大量帶正電荷和負(fù)電荷的粒子，這些帶電粒子永遠(yuǎn)不會靜止不動(dòng)，而是一直處于隨機(jī)擾動(dòng)狀態(tài)（熱運(yùn)動(dòng)）。我們所熟知的熱輻射就源自物體內(nèi)部的這種帶電粒子熱運(yùn)動(dòng)，輻射特征可由普朗克黑體輻射定律描述。但鮮為人知地是，物體內(nèi)的電荷擾動(dòng)不僅在距離物體輻射波長尺度以外的區(qū)域產(chǎn)生紅外熱輻射（遠(yuǎn)場輻射），而且在物體近表面處會生成一種能量密度極高的表面擾動(dòng)電磁波（以倏逝波形式存在），可稱之為近場輻射。理論很早就預(yù)言了這種表面電磁波（近場輻射）的存在，并發(fā)現(xiàn)針對遠(yuǎn)場輻射所建立的認(rèn)知及規(guī)律（如普朗克輻射定律等）將不再適用于近場輻射，但相關(guān)實(shí)驗(yàn)研究由于探測難度極高而一直未有明顯突破。2009年，美國麻省理工學(xué)院和法國CNRS的研究組取得重要進(jìn)展，先后在實(shí)驗(yàn)上驗(yàn)證了納米尺度下近場輻射熱傳輸效率可遠(yuǎn)超黑體輻射極限。盡管該實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證了物體表面近場倏逝波的存在，但相關(guān)物理現(xiàn)象仍然缺少更直接的實(shí)驗(yàn)手段對其進(jìn)行更進(jìn)一步地研究。

圖1（a）物體表面存在的遠(yuǎn)場輻射及近場輻射；探針調(diào)制技術(shù)：（b）當(dāng)探針遠(yuǎn)離樣品時(shí)不會散射物體表面的近場倏逝波、（c）當(dāng)探針靠近物體近表面時(shí)可以散射近場倏逝波；（d）紅外被動(dòng)近場顯微鏡（SNoiM）的示意圖

紅外被動(dòng)近場顯微鏡（SNoiM）的實(shí)驗(yàn)原理及其應(yīng)用

SNoiM技術(shù)的實(shí)驗(yàn)原理

物體表面的近場輻射由于其倏逝波特性（即強(qiáng)度隨著遠(yuǎn)離物體表面急劇衰退）而難以探測。在SNoiM中，利用掃描探針技術(shù)有效地解決了這一問題。如圖1（b）所示，當(dāng)不引入納米探針（或探針遠(yuǎn)離物體表面）時(shí)，物體近表面的近場倏逝波無法被探測，該顯微鏡工作于傳統(tǒng)紅外熱成像模式，即僅獲得其遠(yuǎn)場輻射信號。SNoiM技術(shù)的關(guān)鍵是，將探針靠近樣品近表面（比如10 nm以內(nèi)），近場倏逝波可以被針尖有效散射出來。該探測模式下，探測器所獲取的樣品信號中同時(shí)存在近場和遠(yuǎn)場分量。因此，通過控制探針至物體表面的間距h，即可獲得近場、遠(yuǎn)場混合信號（h < 100 nm，稱為近場模式）或單一的遠(yuǎn)場信號（h >> 100 nm或撤去探針，稱為遠(yuǎn)場模式）。最終，利用探針高度調(diào)制及解調(diào)技術(shù)即可從遠(yuǎn)場背景中提取物體的近場信息。

圖1（d）展示了SNoiM系統(tǒng)探測近場信號的示意圖。探針?biāo)⑸涞慕鼒鲂盘柺紫扔梢粋€(gè)高數(shù)值孔徑的紅外物鏡進(jìn)行收集。但在該過程中，無法消除來自環(huán)境、被測物體及儀器自身的遠(yuǎn)場輻射信號，它們隨近場信號一同被紅外物鏡收集，導(dǎo)致被測物體微弱的近場信號湮沒于巨大的遠(yuǎn)場背景輻射之中。為了最大程度降低遠(yuǎn)場背景信號，研究人員在紅外物鏡上方設(shè)計(jì)了一個(gè)孔徑極小的共焦孔（約100 μm），通過此共焦結(jié)構(gòu)可以縮小收集光斑，有效抑制背景輻射信號。然而，即使是這樣，是否有足夠靈敏的紅外探測器能夠檢測到納米探針?biāo)⑸涞奈⑷踅鼒鲂盘栆彩且淮箅y點(diǎn)。為此，本團(tuán)隊(duì)研發(fā)了一款超高靈敏度紅外探測器，攻克了這一技術(shù)壁壘。

圖2（a）展示了首套SNoiM設(shè)備實(shí)物圖。其中，金色圓柱腔體為低溫杜瓦，內(nèi)部搭載了自主研制的超高靈敏度紅外探測器（CSIP）及一些低溫光學(xué)組件；白色方框內(nèi)為實(shí)驗(yàn)室內(nèi)組裝的基于音叉的原子力顯微鏡（AFM）、紅外收集物鏡及樣品臺區(qū)域，具體細(xì)節(jié)參照圖2（b）、（c）。紅外近場圖像的空間分辨率不再受探測波長限制，而是由探針尖端尺寸決定。如圖2（b）中插圖所示，通過電化學(xué)腐蝕方法，可制備出形貌優(yōu)良的金屬（鎢）納米探針，其中，針尖直徑可小至100 nm以內(nèi)。

圖2（a）紅外被動(dòng)近場顯微鏡SNoiM的實(shí)物圖，其中搭載了超高靈敏度紅外探測器；（b）AFM及紅外收集物鏡；插圖為通過電化學(xué)腐蝕制備的金屬（鎢）納米探針；（c）探針與樣品的顯微照片

基于SNoiM的超分辨紅外成像研究

利用SNoiM技術(shù)探測物體表面的近場輻射可極大突破紅外衍射極限，實(shí)現(xiàn)超分辨紅外成像。首先以亞波長金屬結(jié)構(gòu)的成像結(jié)果為例進(jìn)行展示。圖3（a）為Au薄膜樣品在普通光學(xué)顯微鏡下所拍攝的圖像。其中，亮金色區(qū)域?yàn)锳u薄膜（約50 nm厚），其他區(qū)域?yàn)镾iO?襯底。使用SNoiM系統(tǒng)可同時(shí)獲取該樣品的遠(yuǎn)場和近場紅外圖像（獲取遠(yuǎn)場圖像時(shí)只需將探針挪離樣品表面）。如圖3（b）所示，由于成像波長較長（~ 14 μm），遠(yuǎn)場紅外圖像的分辨率遠(yuǎn)不如普通光學(xué)顯微圖像。比如，Au與襯底（SiO?）的邊界無法清晰區(qū)分以及中間細(xì)小金屬條狀結(jié)構(gòu)無法識別等（圖中黑色虛線所示）。然而，在相同探測波長下，如圖3（c）所示的近場紅外圖像則展現(xiàn)了超高的空間分辨率，其圖像清晰度可完全與普通光學(xué)顯微鏡所獲取的圖像相比擬。為了進(jìn)一步理清上述三種顯微成像技術(shù)的區(qū)別，圖3示意圖中給出了探測到的信號來源：對于光學(xué)顯微圖像，其信號來自于可見光的反射。由于金屬的反射能力較強(qiáng)，因而Au上的信號遠(yuǎn)比SiO?強(qiáng)?？梢姽獠ㄩL范圍為400~760 nm，因而光學(xué)顯微鏡可清晰分辨該樣品表面的細(xì)微結(jié)構(gòu)。遠(yuǎn)場紅外成像不依賴于外界光源照射，直接通過紅外物鏡收集物體自身所發(fā)射出來的輻射信號，并對其進(jìn)行成像。在探測波長為14 μm情況下，受衍射極限的限制，系統(tǒng)的實(shí)際空間分辨率也只有約14 μm。近場紅外成像則檢測探針尖端所散射的樣品表面近場輻射信號，因此不受遠(yuǎn)場光學(xué)衍射極限限制，可獲得超分辨紅外圖像（圖3c）。

圖3 樣品Au（SiO?襯底）的（a）光學(xué)顯微、（b）遠(yuǎn)場紅外和（c）近場紅外的圖像及成像原理示意圖

另外值得注意的一點(diǎn)是，圖3（c）所示的紅外近場圖像不僅僅在分辨率上有所提高，而且在金屬與襯底的信號強(qiáng)度對比上出現(xiàn)了明顯反轉(zhuǎn)（由遠(yuǎn)場切換至近場后，Au由弱信號方（藍(lán)色）轉(zhuǎn)變?yōu)閺?qiáng)信號方（紅色））。針對上述現(xiàn)象的解釋如下：遠(yuǎn)場成像時(shí)，Au是高反射物體，因此吸收紅外光的能力極弱，根據(jù)基爾霍夫定律，則其紅外發(fā)射率也很低。因而遠(yuǎn)場紅外成像中其信號弱于襯底SiO?；而在近場成像中，室溫金屬（Au）中的自由電子存在劇烈的熱運(yùn)動(dòng)（熱噪聲），從而在金屬表面產(chǎn)生極強(qiáng)的表面電磁波，因而Au上的信號遠(yuǎn)強(qiáng)于SiO?。由此可見，SNoiM技術(shù)不僅突破了紅外衍射極限限制，而且能夠檢測遠(yuǎn)場顯微鏡所無法探測的物理過程。

基于SNoiM的微觀載流子輸運(yùn)及能量耗散可視化研究

基于SNoiM技術(shù)的另一項(xiàng)創(chuàng)新與突破在于納米尺度下通電器件中微觀載流子輸運(yùn)及局域能量耗散的直接可視化。值得指出，SNoiM所檢測的近場輻射信號來自于物體近表面的傳導(dǎo)電子，因此其成像結(jié)果所反映的是物體表面的局域電子溫度（Te）。目前僅SNoiM技術(shù)可實(shí)現(xiàn)納米尺度下電子溫度分布的直接成像。下面將以通電微小金屬線（NiCr合金）為例進(jìn)行說明。

圖4（a）為NiCr金屬線的光學(xué)顯微圖像（上）及其通電后的紅外遠(yuǎn)場熱圖像（下）。紅外遠(yuǎn)場成像檢測通電器件的遠(yuǎn)場輻射，從而估算出器件的表面溫度。比如，器件中心處出現(xiàn)明顯熱斑，該處溫度最高，表明電流流經(jīng)微小彎曲金屬線時(shí)能量耗散最大。而受衍射極限限制，遠(yuǎn)場紅外熱成像無法分辨微小金屬線（寬度約3.3 μm）上不同區(qū)域的溫度分布，因此無法有效反映微觀尺度上載流子的能量耗散特性。與之相比，近場紅外熱成像則可清晰展示器件中心區(qū)域微觀載流子的輸運(yùn)及能量耗散行為。如圖4（b）所示，當(dāng)電流經(jīng)過器件凹形彎折區(qū)時(shí)，近場紅外熱成像下，該區(qū)域內(nèi)存在極其不均勻的溫度分布，而且在凹形內(nèi)側(cè)出現(xiàn)顯著熱斑。該現(xiàn)象表明，通電NiCr器件的凹形區(qū)內(nèi)存在非均勻局部焦耳熱，且內(nèi)側(cè)區(qū)域電子能量耗散最大，這是由于電流的擁擠效應(yīng)所造成的。此外，該溫度分布圖像似乎表明，通電時(shí)，載流子傾向于避開直角拐角處，并趨于沿著U形路徑分布。為驗(yàn)證這一猜想，該實(shí)驗(yàn)進(jìn)一步設(shè)計(jì)了中心區(qū)域呈U形彎折的通電NiCr金屬線，并對其進(jìn)行了近場紅外熱成像表征。圖4（c）顯示，U形區(qū)域溫度均勻分布，無明顯局域熱斑，這表明載流子傾向于沿著U形路徑均勻輸運(yùn)?；赟NoiM納米熱分析研究而提出的新設(shè)計(jì)大大緩解了電流擁擠效應(yīng)可能對器件造成的局部熱損傷，具有重要的指導(dǎo)意義。

圖4 （a）通電金屬線顯微圖像及遠(yuǎn)場熱成像；器件彎折區(qū)域分別為（b）凹形、（c）U形的掃描電鏡圖像及超分辨紅外近場熱成像

總結(jié)與展望

綜上，利用SNoiM技術(shù)，可以實(shí)現(xiàn)物體表面的近場輻射探測及紅外超分辨溫度成像。該技術(shù)是目前國際上唯一能夠進(jìn)行局域電子溫度成像的科學(xué)儀器，不僅突破了紅外遠(yuǎn)場熱成像的衍射極限限制，且首次實(shí)現(xiàn)了納米尺度下通電器件中載流子輸運(yùn)行為與能量耗散的直接可視化。該研究內(nèi)容均基于第一代室溫SNoiM系統(tǒng)，目前，第二代低溫SNoiM系統(tǒng)已被成功搭建，有望進(jìn)一步突破后摩爾時(shí)代信息和能源器件的功耗降低及能效提升難題，探索物理新機(jī)制，并推動(dòng)納米測溫技術(shù)新的發(fā)展。

編輯：黃飛

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