如何理解超快載流子動(dòng)力學(xué)的基礎(chǔ)上實(shí)現(xiàn)功能

摘要

石墨烯中的光電轉(zhuǎn)換是實(shí)現(xiàn)超快和低功耗信息技術(shù)的核心。然而，揭示其機(jī)制和內(nèi)在時(shí)間尺度需要未知的太赫茲電子和設(shè)備架構(gòu)。近日，日本NTT研究所Katsumasa Yoshioka博士（一作兼通訊）團(tuán)隊(duì)通過片上超快光熱電流的讀出成功地揭示了高質(zhì)量石墨烯中的光電轉(zhuǎn)換過程。通過使用電阻氧化鋅頂柵抑制電阻-電容器電路的時(shí)間常數(shù)，構(gòu)建了一個(gè)帶寬高達(dá)220 GHz的柵極可調(diào)的石墨烯光探測器。通過測量非局部動(dòng)態(tài)光電流，他們發(fā)現(xiàn)從電極上提取的光電流是準(zhǔn)瞬時(shí)的，并沒有可測量的載流子通過幾微米長的石墨烯，遵循了Shockley-Ramo定理。光電流產(chǎn)生的時(shí)間從0到 >4?ps可調(diào)，其起源被認(rèn)為是與費(fèi)米能級(jí)相關(guān)的帶內(nèi)載流子-載流子散射。研究結(jié)果填補(bǔ)了超快光學(xué)科學(xué)和器件工程之間的空白，加速了超快石墨烯光電子應(yīng)用。

研究背景

隨著數(shù)據(jù)流量繼續(xù)呈指數(shù)增長，迫切需要將光信號(hào)轉(zhuǎn)換為電信號(hào)的超高帶寬和低功耗光接收器。光熱電(PTE)石墨烯光探測器(PD)是用于光電 (O-E) 轉(zhuǎn)換的最有希望的平臺(tái)之一，這得益于其零暗電流操作、寬帶吸收以及通過熱載流子倍增（HCM）實(shí)現(xiàn)的高轉(zhuǎn)換效率。石墨烯中的光電轉(zhuǎn)換是實(shí)現(xiàn)預(yù)期的超高速和低功耗信息技術(shù)的核心原理。飛秒光泵-探針測量表明，光激發(fā)的非平衡載流子在載流子溫度升高，然后溫度通過各種聲子相互作用在皮秒時(shí)間尺度上降低。由于這種超快能量弛豫，石墨烯PDs的dB帶寬預(yù)計(jì)將超過200?GHz。然而，盡管在基于各種配置中的PTE效應(yīng)構(gòu)建超快石墨烯PDs方面做出了相當(dāng)大的努力，?由于諸如示波器或頻譜分析儀之類的讀出電子器件的帶寬限制，測得的帶寬僅限于70 GHz。柵極對(duì)于費(fèi)米能級(jí)的調(diào)控必不可少，然而柵電容的大電阻-電容電路時(shí)間常數(shù)使得截止頻率低于100 GHz。因此，光電 (O-E) 轉(zhuǎn)換的內(nèi)在時(shí)間尺度很難實(shí)驗(yàn)觀測，因此載流子萃取機(jī)理仍是未知，這兩者都制約著超快石墨烯光電器件的實(shí)現(xiàn)。

在這項(xiàng)工作中，使用激光觸發(fā)的光導(dǎo)（PC）開關(guān)在片上測量了從石墨烯PD中提取的超快PTE電流。使用高電阻氧化鋅（ZnO）作為頂柵極，將RC時(shí)間常數(shù)降至最低。成功地演示了帶寬高達(dá)220 GHz的石墨烯PD。這表明已經(jīng)突破了跟蹤內(nèi)在時(shí)間尺度的O-E轉(zhuǎn)換的帶寬限制。

為了全面了解石墨烯中的O-E轉(zhuǎn)換機(jī)制，我們深入研究了不同石墨烯樣品的非局部動(dòng)態(tài)光電流，封裝在六方氮化硼（hBN）中的石墨烯費(fèi)米能量EF可調(diào)且具有不同載流子遷移率（μ）和溝道長度（L）。光激發(fā)后，O–E轉(zhuǎn)換通過四個(gè)階段進(jìn)行：（1）非平衡光激發(fā)載流子通過帶內(nèi)HCM熱化，持續(xù)時(shí)間取決于費(fèi)米能級(jí)介于即時(shí)（光激發(fā)期間）和~4 ps之間;（2）熱化完成后，PTE效應(yīng)產(chǎn)生光電電壓;（3）依據(jù)Shockley-Ramo型響應(yīng)，在沒有載流子傳輸時(shí)間下光電流立即流過源-漏電極；（4）光電流通過載流子冷卻衰減，并且由于超共振（SC）冷卻，具有較低遷移率的樣品顯示出更快的衰減速度。由于器件中的RC時(shí)間常數(shù)可以忽略不計(jì)，以及Shockley-Ramo型響應(yīng)，測得的光電流直接跟蹤載流子溫度的發(fā)展和演變，使我們能夠解決石墨烯中共存的多種熱化和冷卻途徑。實(shí)現(xiàn)了上述O-E轉(zhuǎn)換過程的定量理解，為超快石墨烯光電器件的設(shè)計(jì)奠定了基礎(chǔ)。

這里首先介紹用于超快電學(xué)讀數(shù)的實(shí)驗(yàn)設(shè)置。然后，我們通過測量非局部動(dòng)態(tài)光電流來討論石墨烯PD中光電壓產(chǎn)生和載流子傳輸?shù)臅r(shí)間。接下來，我們描述了光電流衰減機(jī)制。最后，我們討論電學(xué)讀數(shù)和一般用于推斷石墨烯PD的時(shí)間尺度光電讀數(shù)之間的區(qū)別。

實(shí)驗(yàn)設(shè)置

實(shí)驗(yàn)測試的基本框架如圖1a所示。通過帶有ZnO頂柵極和鈦/金（Ti/Au）源漏接觸的制造了hBN封裝的高質(zhì)量單層石墨烯晶體管。氧化鋅柵極設(shè)計(jì)為在GHz和THz范圍內(nèi)保持透明，因此，對(duì)于超快的電學(xué)讀數(shù)由柵極電容引起的RC時(shí)間常數(shù)可以忽略不計(jì)（參見補(bǔ)充部分1b）。我們制造了四個(gè)具有不同石墨烯通道長度（L = 5 μm（兩個(gè)樣品），10 μm和15 μm）和載流子遷移率（μ = 11, 000–140, 000 cm2V?1s?1）的樣品（補(bǔ)充材料第2a節(jié)）。用溝道長度來指代這四個(gè)樣品，即5 μm (1)，5 μm (2)、10 μm和 15 μm。如圖1a的插圖所示，形成高寶線波導(dǎo)的Ti/Au電極連接到低溫生長的砷化鎵（LT-GaAs）PC開關(guān)。注意，高寶線因不會(huì)產(chǎn)生石墨烯與波導(dǎo)之間的模干擾和模耦合的復(fù)雜性很適合用來研究O-E轉(zhuǎn)換過程。我們使用脈沖飛秒激光器進(jìn)行了泵浦探針實(shí)驗(yàn)，脈沖持續(xù)時(shí)間為280 fs。該光束分為泵波束和探針光束，分別激發(fā)石墨烯和PC開關(guān)，并控制時(shí)間延遲以測量時(shí)域中的光電流。泵浦光束使用物鏡緊緊聚焦在石墨烯上，以進(jìn)行掃描光電流顯微鏡檢查。我們選擇的激光波長值為 517 nm，以獲得更好的聚焦和更高的信噪比，1035 nm 的值為精確的費(fèi)米級(jí)調(diào)諧，以避免非必要的光誘導(dǎo)摻雜（補(bǔ)充材料第2b節(jié)）。

圖1b,c分別為樣品5 μm (2)的光學(xué)圖像以及零源漏偏置電壓（VSD）下的相應(yīng)掃描光電流圖像。在兩個(gè)石墨烯-金屬界面處有相反的最大光電電流，這是PTE電流的特征（詳細(xì)信息見補(bǔ)充材料方法）。在整個(gè)實(shí)驗(yàn)過程中，保持VSD = 0 V，聚焦于PTE效應(yīng)引發(fā)的O-E轉(zhuǎn)換。圖1d顯示了樣品5 μm (1) (μ= 11, 000 cm2V?1s?1） 和樣品5 μm (2) (μ= 140, 000 cm2V?1s?1）的時(shí)間分辨光電流。傅里葉變換表明，樣品5 μm (1)的3 dB帶寬達(dá)到220 GHz（圖1e），表明RC時(shí)間常數(shù)的截止頻率高于220 GHz，以及我們系統(tǒng)研究超快動(dòng)態(tài)O-E轉(zhuǎn)換過程的能力。另一方面，樣品5 μm (2)的載流子遷移率比樣品5 μm (1)高一個(gè)數(shù)量級(jí)，其帶寬則窄至 51 GHz。這表明載流子遷移率對(duì)帶寬有很大的影響。在下文中，我們更為全面的研究了超快O-E轉(zhuǎn)換背后的內(nèi)在機(jī)制，包括其與費(fèi)米能級(jí)、遷移率、源漏溝道長度和泵點(diǎn)位置的相關(guān)性。

圖1 a, 器件結(jié)構(gòu)示意圖。采用ZnO頂柵極設(shè)計(jì)，以最小化RC時(shí)間常數(shù)和控制hB封裝石墨烯的費(fèi)米能級(jí)。超快光電流從連接高寶線波導(dǎo)漏極提取，并通過使用泵-探頭方法測量LT-GaAs PC 開關(guān)處的波形得到。b, 溝道長度為5μm的石墨烯器件的光學(xué)圖像。比例尺，10 μm。 c,掃描 b 的光電流圖像。電流是在瞬態(tài)光電流的峰值處獲得的。比例尺，5 μm。d, 在泵位置處（用橙色圓圈在c中表示），樣品5 μm (1) 和5 μm (2)中光電流的時(shí)間分布。為清楚起見，每個(gè)波形都?xì)w一化為最大峰值電流，時(shí)間原點(diǎn)設(shè)置為當(dāng)前峰值。e,從d中的波形獲得的歸一化傅里葉變換光譜。樣品5 μm (1) 和5 μm (2) 的3 dB 帶寬分別為 220 GHz和 51 GHz。實(shí)驗(yàn)參數(shù)：VSD = 0 V, Vgate= 0 V, λlaser= 517 nm, 泵功率,Plaser= 0.1 mW。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果

可調(diào)熱化和瞬時(shí)光電流。首先，我們關(guān)注O-E轉(zhuǎn)換的早期階段，即遷移率為 (μ= 140, 000 cm2V?1s?1）且溝道長度為5 μm樣品中的光電流的產(chǎn)生，即具有最高遷移率的樣品5 μm (2)。圖2a為不同柵極偏置電壓Vgate下樣品的測試波形。峰值電流隨Vgate變化（圖 2a 的插圖）并在EF= ?0.07 eV附近達(dá)到最大值，這與Vgate 與塞貝克系數(shù)依賴關(guān)系一致，S ∝ dσ/dVgate，其中σ是石墨烯的電導(dǎo)率。這種非單調(diào)行為是PTE效應(yīng)的特征，而光伏效應(yīng)應(yīng)表現(xiàn)出光電流隨Vgate的單調(diào)增加。最值得注意的是，如圖2b所示，隨著費(fèi)米能級(jí)向電荷中性點(diǎn)（CNP）靠近，光電流的峰值位置移動(dòng)到~4 ps的較大值。注意到，最小摻雜的負(fù)光電流可能是最近觀察到的CNP光電流（補(bǔ)充第3節(jié)）。一般傾向于用石墨烯中的載流傳輸時(shí)間產(chǎn)生的來解釋光電流產(chǎn)生的實(shí)質(zhì)性延遲，這被認(rèn)為限制了石墨烯PD的帶寬。然而，我們?cè)谙挛尿?yàn)證了光電流生成的延遲是由于CNP附近的載流子熱化時(shí)間慢，并非石墨烯中的載流子傳輸時(shí)間。

為了揭示延遲的原因，我們通過激發(fā)不同的位置（與上部或下部接觸界面）和具有不同長度和遷移率的樣品來評(píng)估非局部光電流動(dòng)態(tài)提取，如圖2c所示。在三種配置中，相應(yīng)的峰移和Vgate變化關(guān)系的落在一條曲線上（圖2d）。這種重疊表明石墨烯PD中的載流子輸運(yùn)不是延遲的原因，而是準(zhǔn)瞬時(shí)的（小于或與280 fs的泵脈沖持續(xù)時(shí)間相當(dāng)），如圖2d的插圖所示，這與飽和速度5.5×105 ms?1溝道長度L = 10 μm樣品的載流子傳輸時(shí)間為~18 ps的結(jié)果不一致。這種準(zhǔn)瞬時(shí)響應(yīng)可以用Shockley-Ramo定理來解釋。在石墨烯等導(dǎo)電材料中，當(dāng)載流子進(jìn)入接觸電極時(shí)，會(huì)立即產(chǎn)生光電流，而光激發(fā)載流子本身會(huì)遷移到半導(dǎo)體中的接觸電極。在前一種情況下，光電流響應(yīng)的時(shí)間尺度由遠(yuǎn)程電場的篩選時(shí)間決定。這個(gè)Shockley-Ramo響應(yīng)時(shí)間比載流子的傳輸時(shí)間短得多，預(yù)計(jì)在L = 10μm時(shí)約為300 fs。這表明載流子傳輸時(shí)間與石墨烯PD的帶寬無關(guān)，這對(duì)于開發(fā)超快PD非常有利。

延遲的另一個(gè)可能原因是熱化引起的光電壓發(fā)展為具有升高的載流子溫度的費(fèi)米-狄拉克分布的時(shí)間。在石墨烯中，消散到聲子系統(tǒng)的能量對(duì)PTE電流沒有貢獻(xiàn)，因?yàn)殡娮訜崛萘勘染Ц裥讉€(gè)數(shù)量級(jí)，因此光電流的上升時(shí)間由載流子-載流子散射決定。由于相位空間有限，帶內(nèi)載流子散射很小，除了非常接近CNP時(shí)帶內(nèi)載流子散射主導(dǎo)熱化動(dòng)力學(xué)（補(bǔ)充材料第3節(jié)）。為了定量討論帶內(nèi)散射對(duì)熱化動(dòng)力學(xué)的影響，我們通過上升和衰減時(shí)間的指數(shù)擬合了光電流的上升時(shí)間，如圖2e所示（詳細(xì)過程見補(bǔ)充材料第4節(jié)）。在|EF|>0.12 eV之上，上升時(shí)間由泵脈沖的持續(xù)時(shí)間決定，并隨著|EF|的減小而增大，在 CNP 附近超過4 ps。這類慢響應(yīng)可以通過熱化過程中對(duì)于更小的|EF|，每個(gè)帶內(nèi)散射事件的能量損失（?E）較小來解釋。也就是說，需要更多的散射事件來熱化更小的|EF|（圖2e的插圖），因?yàn)楣饧ぐl(fā)載流子和費(fèi)米勢中的載流子之間交換的能量?E≈|EF|。這個(gè)級(jí)聯(lián)步驟導(dǎo)致二次電子-空穴對(duì)的數(shù)量和E0/|EF|成比例的HCM，其中 E0是激發(fā)能（E0/|EF|? 1）。HCM模型，認(rèn)為熱化時(shí)間（Δt）與費(fèi)米能量的平方倒數(shù)成正比，Δt = α（E0/EF)/EF（α = 7.9 ±0.3 eV ps），與實(shí)驗(yàn)結(jié)果吻合良好。上升時(shí)間的可調(diào)范圍比使用太赫茲脈沖的帶內(nèi)吸收觀察到的范圍大一個(gè)數(shù)量級(jí)（從立即到~0.4 ps）。O–E轉(zhuǎn)換的巨大可調(diào)諧性對(duì)于超快信號(hào)處理非常有用。我們注意到，觀察可調(diào)光電流的產(chǎn)生并確定其來源成為可能，因?yàn)槟軌蛴每珊雎圆挥?jì)的RC時(shí)間常數(shù)測量非局部超快光電流，這是我們的方法所獨(dú)有的。

圖2 a,不同柵極偏置電壓Vgate下遷移率為 μ= 140, 000 cm2V?1s?1的樣品5 μm (2)中光電流的時(shí)間分布，時(shí)間原點(diǎn)設(shè)置為Vgate= ?2.46 V 的峰值處。插圖為相應(yīng)的峰值電流（黑色圓圈）和兩端電阻（紅色曲線）。b,峰位置附近的圖a的歸一化波形，強(qiáng)調(diào)了柵壓引起的峰位移。c， 用于測量非局部光電流提取動(dòng)力學(xué)的實(shí)驗(yàn)設(shè)置（i）–（iii）。a 是使用配置 （i） 獲得的。d，從c中的每個(gè)配置中提取的峰值偏移，這些值顯示從|Vgate ? VCNP |= 2.8 V的相對(duì)延遲。誤差來自于峰值位置的不確定性。插圖顯示了使用樣品 10 μm 通過泵浦上部（紅色）和下部（藍(lán)色）石墨烯-金屬界面 （Vgate= 0 V， λlaser= 517 nm）。VCNP，電荷中和點(diǎn)的電壓。e，光電流的上升時(shí)間和費(fèi)米能級(jí)的關(guān)系。藍(lán)色曲線顯示了使用 HCM 模型獲得的最佳擬合，可調(diào)縮放常數(shù)α = 7.9 ± 0.3 eV ps。水平虛線表示泵脈沖的脈沖持續(xù)時(shí)間。插圖：HCM過程的示意圖。ΔE 是每步的能量損失，ΔE ≈ |EF|.數(shù)據(jù)顯示為擬合系數(shù)，垂直誤差對(duì)應(yīng)于估計(jì)的標(biāo)準(zhǔn)差。水平誤差是由于柵極電容的不確定性造成的。實(shí)驗(yàn)參數(shù)：VSD= 0 V， λlaser= 1，035 nm 和 Plaser= 0.1 mW。

冷卻的遷移率依賴性。接下來，我們將討論通過降低載流子溫度引起的光電流衰減。我們注意到，由于PTE效應(yīng)，Shockley-Ramo響應(yīng)和可忽略不計(jì)的RC時(shí)間常數(shù)，光電流直接跟蹤載流子溫度的時(shí)間演變軌跡。已知由于大塞貝克系數(shù)，石墨烯 PD 的響應(yīng)度在高遷移率器件中會(huì)增大。另一方面，遷移率對(duì)冷卻時(shí)間的影響尚未定量研究。使用相同襯底和費(fèi)米能級(jí)（EF= ?0.05 eV）的具有不同遷移率的四個(gè)樣品進(jìn)行系統(tǒng)的研究，結(jié)果表明遷移率是調(diào)整冷卻時(shí)間的關(guān)鍵參數(shù)（圖 3a）。對(duì)于遷移率較低的樣品，觀察到更快的衰變。這種行為可以通過無序輔助的SC冷卻來解釋，其中載流子與聲子和雜質(zhì)之間發(fā)生三體碰撞。如圖3b的底部所示，遷移率為μ<51，000 cm2V?1s?1（樣品 15 μm）的衰減時(shí)間使用SC預(yù)測進(jìn)行合理解釋（補(bǔ)充材料第5節(jié)）。遷移率為140，000 cm2V?1s?1的樣品5 μm(2)中的衰減時(shí)間遠(yuǎn)低于SC預(yù)測，這表明存在另一種方式主導(dǎo)這種遷移率樣品的載流子冷卻。該樣品中衰減時(shí)間對(duì)EF的依賴性（補(bǔ)充材料圖7）表明耦合到hBN基板中的雙曲聲子在高高摻雜時(shí)占主導(dǎo)地位。在摻雜時(shí)，衰減緩慢，雙曲聲子的作用很弱，光學(xué)聲子可能是另一個(gè)主要的冷卻途徑。圖3b的頂部給出了使用Mott公式計(jì)算的塞貝克系數(shù)來估計(jì)響應(yīng)度。我們注意到，獲得的塞貝克系數(shù)高達(dá)350±40 μV K?1，這在各種石墨烯 PD 中是非常高的，得益于hBN封裝使器件具有很高的載流子遷移率。盡管在帶寬和響應(yīng)度之間需要折中，但具有皮秒衰減的大塞貝克系數(shù)表明hBN封裝的石墨烯具有優(yōu)異的性能。這些結(jié)果為探索石墨烯PD的潛在應(yīng)用提供了重要信息。

圖3 a，使用不同樣品獲得的光電流的時(shí)間分布。對(duì)于所有樣品，費(fèi)米能級(jí)設(shè)置為EF= ?0.05 eV。黑色虛線曲線顯示指數(shù)函數(shù)的最佳擬合。b， 頂部：在 EF= ?0.05 eV時(shí)計(jì)算的塞貝克系數(shù)（補(bǔ)充材料第 2a 節(jié)）。底部：從a獲得的不同樣品的衰變常數(shù)與載流子遷移率的關(guān)系。數(shù)據(jù)顯示為擬合系數(shù)，誤差對(duì)應(yīng)于估算的標(biāo)準(zhǔn)差。虛線表示使用可調(diào)參數(shù)變形電位D = 27 eV計(jì)算的SC冷卻時(shí)間（補(bǔ)充材料第5節(jié)）。插圖顯示了 SC 冷卻的示意圖。由于無序（q）對(duì)動(dòng)量限制的松弛，通過發(fā)射高能 （kBT）聲子是的快速冷卻成為可能。實(shí)驗(yàn)參數(shù)：VSD= 0 V， λlaser= 1，035 nm 和 Plaser= 0.1 mW。kB，玻爾茲曼常數(shù)，T，溫度，e-，電子。

電讀數(shù)vs光電讀數(shù)的衰減。光電讀數(shù)是另一種用于測量各種飛秒泵浦-探針技術(shù)中超快光電流響應(yīng)的方法，最后我們通過將電氣讀數(shù)與常用的光電讀數(shù)進(jìn)行比較，進(jìn)一步證明了電氣讀數(shù)的優(yōu)勢。圖4a給出了兩種方法的示意圖。在光電讀數(shù)中，石墨烯使用兩個(gè)激光脈沖激發(fā)，并且光電流衰減作為它們之間延遲的函數(shù)來測量。由于光電流與泵強(qiáng)度呈非線性比例，因此當(dāng)兩個(gè)泵脈沖重疊時(shí)，光電流成比例地減小。然后，將衰減常數(shù)監(jiān)測為光電流的恢復(fù)時(shí)間。雖然這種局部自相關(guān)技術(shù)可實(shí)現(xiàn)高達(dá)50 fs以下的超快時(shí)間分辨率，它不能測量非局部光電流動(dòng)力學(xué)，例如從電極中提取的光電流。此外，從測量的衰減常數(shù)推導(dǎo)出的物理量具有挑戰(zhàn)性，因?yàn)樗枰僭O(shè)取決于實(shí)驗(yàn)條件系統(tǒng)的非線性響應(yīng)，例如泡利阻塞，與溫度相關(guān)的電子熱容量，和俄歇復(fù)合。

圖4b比較了通過電和光電讀數(shù)獲得的兩個(gè)樣品（5μm(1)和5 μm (2)）的光電流衰減。在遷移率較低的石墨烯中（樣品5μm(1)，μ = 11，000 cm2V?1s?1），兩種讀出方法給出了相似的衰減時(shí)間（圖4b中的上部曲線）。相比之下，在樣品中為5 μm (2) (μ= 140，000 cm2V?1s?1），電讀數(shù)的衰減時(shí)間比光電讀數(shù)慢（圖4b中的下部曲線）。電讀出和光電讀數(shù)之間的差異可能來自兩種方法的敏感能量區(qū)域的差異。電讀出的信號(hào)將比光電讀數(shù)的信號(hào)更多地反映低能量區(qū)域，因?yàn)楫?dāng)產(chǎn)生的光電流通過觸點(diǎn)進(jìn)行電探測時(shí)，直流分量被包括在內(nèi)。事實(shí)上，微觀第一性原理計(jì)算已經(jīng)預(yù)測無缺陷石墨烯中低能區(qū)域的載流子占用的衰減較慢。相比之下，在低遷移率石墨烯中，SC冷卻將通過加速低能量區(qū)域的衰變來補(bǔ)償能量依賴性衰變時(shí)間，因?yàn)樗梢杂行У厮沙谀芰康陀诠鈱W(xué)和雙曲聲子（~0.2 eV）的電子。這些結(jié)果進(jìn)一步表明，直接讀出光電流對(duì)于理解O-E轉(zhuǎn)換過程至關(guān)重要，從而評(píng)估石墨烯PD的性能。

圖4 a, 兩種不同方法的示意圖。電讀數(shù)直接測量從漏極觸點(diǎn)（I（t））提取的超快光電流。光電讀數(shù)測量焦點(diǎn)處光電流的局部非線性響應(yīng)，作為兩個(gè)泵浦脈沖（I（Δt））之間延遲的函數(shù)。b，使用電學(xué)和光電方法測量的光電流的時(shí)間分布，樣品5 μm (1)μ = 11，000 cm2V?1s?1（上部曲線）和 5 μm(2)μ = 140，000 cm2V?1s?1（下部曲線）。黑色虛線曲線顯示指數(shù)函數(shù)的最佳擬合。為清楚起見，每個(gè)波形按最大峰值電流歸一化。實(shí)驗(yàn)參數(shù)：VSD= 0 V、Vgate = 0 V， λlaser= 517 nm 和 Plaser= 0.1 mW。

討論

我們演示了基于PTE的石墨烯PD中光電流的超快非局部電讀數(shù)。通過將片上太赫茲光譜和門可調(diào)諧器件與抑制的RC時(shí)間常數(shù)相結(jié)合，我們成功地解決了具有內(nèi)在時(shí)間尺度的石墨烯中的O-E轉(zhuǎn)換過程。與預(yù)期結(jié)果相反，我們發(fā)現(xiàn)光電流產(chǎn)生的時(shí)間是可調(diào)的，從大費(fèi)米能級(jí)處的立即響應(yīng)到接近CNP時(shí)>4 ps，這是由可調(diào)諧的帶內(nèi)HCM對(duì)光興奮載流子的熱化確定的。我們還發(fā)現(xiàn)，根據(jù)Shockley-Ramo定理，PD上的光電流響應(yīng)是準(zhǔn)瞬時(shí)的，沒有載流子傳輸時(shí)間。一旦達(dá)到熱化，光電流就會(huì)通過聲子相互作用降低載流子溫度而衰減。由于準(zhǔn)瞬時(shí)光電流和可忽略不計(jì)的RC常數(shù)，我們的方法通過直接跟蹤載流子溫度的時(shí)間演變來作為石墨烯的超快溫度。這使我們能夠更深入地了解石墨烯中的O-E轉(zhuǎn)換機(jī)制?？朔捪拗坪蛯?duì)O-E轉(zhuǎn)換過程的定量理解可以應(yīng)用于任何基于PTE的石墨烯PD，并將為石墨烯光電器件的設(shè)計(jì)設(shè)定新的標(biāo)準(zhǔn)。此外，我們?cè)谶@里開發(fā)的平臺(tái)可以很容易地?cái)U(kuò)展到二維范德華材料及其異質(zhì)結(jié)構(gòu)，以研究通過特殊的層間耦合實(shí)現(xiàn)的O-E轉(zhuǎn)換的關(guān)鍵超快過程，例如層間熱載流子動(dòng)力學(xué)，層間激子和移位電流。我們的片上超快電讀出技術(shù)展示了如何理解超快載流子動(dòng)力學(xué)的基礎(chǔ)上實(shí)現(xiàn)功能（超快O-E轉(zhuǎn)換），從而消除了超快光學(xué)科學(xué)與器件工程之間的障礙，這有利于超快光電應(yīng)用的發(fā)展。