紫外超連續(xù)相干光源在二氧化碳離子吸收光譜中的應(yīng)用

記者10月24日從國防科技大學(xué)獲悉，該校原子分子物理研究團(tuán)隊(duì)與中國科學(xué)院上海光學(xué)精密機(jī)械研究所（下稱“中科院上海光機(jī)所”）強(qiáng)場激光物理國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室合作，提出了一種產(chǎn)生紫外超連續(xù)輻射的新機(jī)制，并將其作為探針獲得了二氧化碳隧穿電離后的吸收光譜。

該研究為產(chǎn)生短波區(qū)的超連續(xù)譜提供了一種新方案，同時(shí)架設(shè)起強(qiáng)場物理和量子光學(xué)研究的橋梁，為開展強(qiáng)場離子量子光學(xué)研究提供了新視角。

近期，上述成果在線發(fā)表于Nature Communications上，國防科技大學(xué)博士生雷鴻斌為論文第一作者，通訊作者為國防科技大學(xué)教授趙增秀和中科院上海光機(jī)所研究員姚金平。

量子光學(xué)遇到強(qiáng)場物理

調(diào)控光與物質(zhì)的相互作用，在許多前沿學(xué)科中發(fā)揮著基礎(chǔ)性作用，不僅有助于控制物質(zhì)的宏觀性質(zhì)，還有助于創(chuàng)造最先進(jìn)的光源。

一般而言，有兩種基本方法來操縱光與物質(zhì)相互作用過程，即量子光學(xué)和強(qiáng)場物理方法。量子光學(xué)方法依賴于原子和激光場之間的共振激發(fā)，關(guān)注于光子和量子特性。強(qiáng)場物理方法是利用超快強(qiáng)激光轟擊介質(zhì)，可以用軌跡和散射的半經(jīng)典概念來理解其中同時(shí)涉及數(shù)百個(gè)光子作用的電子動力學(xué)。在過去的幾十年里，由于關(guān)注的系統(tǒng)和使用激光參數(shù)的根本差異，很少有研究涉及強(qiáng)場物理和量子光學(xué)的跨學(xué)科研究。

然而，超強(qiáng)飛秒激光脈沖制備的分子離子天然屏蔽了碰撞效應(yīng)導(dǎo)致的皮秒時(shí)間尺度的退相干效應(yīng)，在脈沖作用期間可以保持很好的量子相干性，是一種獨(dú)特的非平衡量子體系。同時(shí)，分子離子系統(tǒng)不僅具有豐富的振轉(zhuǎn)能級，處于紫外波段的能量間隔，同時(shí)也可以承受高強(qiáng)度的激光而不被破壞能級結(jié)構(gòu)，產(chǎn)生高階非線性效應(yīng)。這些特性為強(qiáng)場框架中研究量子光學(xué)提供了前所未有的機(jī)會。在分子離子系統(tǒng)中，量子光學(xué)遇到強(qiáng)場物理會產(chǎn)生新現(xiàn)象、新機(jī)制。

為此，研究團(tuán)隊(duì)提出了一種連接量子光學(xué)與強(qiáng)場物理的新機(jī)制，可以產(chǎn)生超連續(xù)相干光源，他們將這個(gè)機(jī)制命名為激光協(xié)同連續(xù)輻射（LACE）。

激光協(xié)同連續(xù)輻射（LACE）機(jī)制示意圖

理論分析表明，強(qiáng)場隧穿電離制備的分子離子會暴露在強(qiáng)激光中，由于斯塔克效應(yīng)的作用，分子離子基態(tài)到激發(fā)態(tài)的能級差大小會跟隨激光場連續(xù)變化。當(dāng)能級差等于奇數(shù)個(gè)基頻光子的能量之和時(shí)，分子離子可以與泵浦激光發(fā)生多光子共振，使得處于基態(tài)的分子躍遷到激發(fā)態(tài)，并建立分子離子的相干極化。隨后，相干極化會誘導(dǎo)激發(fā)態(tài)的分子躍遷回到基態(tài)產(chǎn)生強(qiáng)相干輻射，其輻射波長隨躍遷波長的變化連續(xù)改變，由此形成超連續(xù)相干輻射，這種輻射過程就是激光協(xié)同連續(xù)輻射。

產(chǎn)生紫外超連續(xù)相干光源的新途徑

光譜范圍寬、空間發(fā)散角小的超連續(xù)相干光源在生物醫(yī)學(xué)成像、分子結(jié)構(gòu)分析、光化反應(yīng)探測等眾多領(lǐng)域具有重要應(yīng)用。目前，基于自相位調(diào)制、四波混頻、交叉相位調(diào)制等傳統(tǒng)的三階非線性光學(xué)效應(yīng)，產(chǎn)生可見光乃至紅外區(qū)域的超連續(xù)光源的技術(shù)比較成熟，但向紫外波段的拓展卻面臨著巨大挑戰(zhàn)。

為此，研究團(tuán)隊(duì)利用與傳統(tǒng)產(chǎn)生超連續(xù)譜完全不同的新機(jī)制——激光協(xié)同連續(xù)輻射，提出了產(chǎn)生紫外波段的超連續(xù)相干光源的新方案。根據(jù)激光協(xié)同輻射機(jī)制，研究團(tuán)隊(duì)利用中紅外飛秒激光轟擊空氣中普遍存在的氮分子，在紫外波段產(chǎn)生約100 納米帶寬的、空間發(fā)散角較小的超連續(xù)相干輻射，為短波區(qū)超連續(xù)相干光源的產(chǎn)生提供了新思路。

研究人員通過改變泵浦光的輸出功率、波長，發(fā)現(xiàn)可以驅(qū)動氮分子離子產(chǎn)生譜寬可調(diào)的超連續(xù)相干光源。此外，由于斯塔克效應(yīng)是普遍存在于各種處于激光場中的系統(tǒng)的現(xiàn)象，因此利用合適的泵浦波長和光強(qiáng)驅(qū)動能級間距較大的系統(tǒng)，可以產(chǎn)生紫外甚至更短波長的超連續(xù)相干光源。此外，紫外超連續(xù)相干光源的制備豐富了超連續(xù)激光的光譜范圍，為超連續(xù)激光在光電對抗、戰(zhàn)場感知和有害氣體探測等方面的應(yīng)用提供重要支撐。

研究團(tuán)隊(duì)還發(fā)現(xiàn)超強(qiáng)飛秒激光產(chǎn)生的超連續(xù)輻射的時(shí)間寬度只有泵浦激光脈寬的一半，即十幾個(gè)飛秒，且具有很好的線性啁啾特性，這意味著這樣產(chǎn)生的超連續(xù)相干光源可能在脈沖壓縮和亞飛秒動力學(xué)探測中有著重要的潛在應(yīng)用。與此同時(shí)，理論模擬表明分子離子振動態(tài)之間的躍遷會相互干涉，即超強(qiáng)超快的激光將躍遷的能級相干耦合在一起協(xié)同發(fā)光。

作為原理性驗(yàn)證，研究團(tuán)隊(duì)還展示了該紫外超連續(xù)相干光源在二氧化碳離子吸收光譜中的應(yīng)用，同時(shí)測得了二氧化碳離子中多個(gè)振動能級之間的吸收光譜。

據(jù)介紹，該研究打破了量子束縛態(tài)到束縛態(tài)的躍遷將產(chǎn)生具有孤立特征峰光譜結(jié)構(gòu)的輻射的傳統(tǒng)觀念，證明了強(qiáng)激光可以強(qiáng)烈地改變量子束縛態(tài)之間的躍遷和輻射特性。利用這種產(chǎn)生超連續(xù)相干光源的新機(jī)制，可以產(chǎn)生紫外波段的超連續(xù)相干光源，為解決短波區(qū)超連續(xù)產(chǎn)生的難題提供了簡單有效的新途徑。同時(shí)，該研究創(chuàng)造性地提出了激光協(xié)同連續(xù)輻射機(jī)制，架設(shè)起了強(qiáng)場物理和量子光學(xué)研究的橋梁，為開展強(qiáng)場離子量子光學(xué)研究提供了新機(jī)遇。

該論文審稿人高度評價(jià)了上述工作在LACE應(yīng)用方面的演示，“這項(xiàng)工作顯示了一個(gè)可能的和獨(dú)特的新實(shí)驗(yàn)方案，以產(chǎn)生寬帶的紫外相干光脈沖。”