一種用于氣相增強(qiáng)拉曼傳感的新型光學(xué)反饋頻率鎖定線型F-P腔增強(qiáng)技術(shù)

01導(dǎo)讀

光學(xué)反饋頻率鎖定腔增強(qiáng)拉曼光譜技術(shù)（OF-CERS）可以顯著提高激發(fā)光功率，從而增強(qiáng)氣體拉曼信號(hào)的強(qiáng)度。為了消除腔前直反光對(duì)光學(xué)反饋的不利影響，目前研究者均采用插入額外光學(xué)元件的方法，導(dǎo)致光損耗大，不利于拉曼靈敏度的提升，極大限制了其在痕量多組分氣體檢測(cè)領(lǐng)域的應(yīng)用。

最近，重慶大學(xué)電氣工程學(xué)院萬福副教授團(tuán)隊(duì)在OpticsLetters期刊上發(fā)表了題為“Simple technique of coupling a diode laser into a linear power buildup cavity for Raman gas sensing”的研究性論文，碩士研究生葛虎為第一作者，萬福副教授為論文的通訊作者。

該論文從推導(dǎo)F-P腔穩(wěn)態(tài)反饋場(chǎng)出發(fā)，分析了直反光對(duì)光學(xué)反饋的影響機(jī)制，發(fā)現(xiàn)降低腔輸入鏡反射率可以間接衰減直反光，進(jìn)而允許系統(tǒng)穩(wěn)定工作在腔的共振頻率，據(jù)此建立了新的直反光衰減模型；此外還模擬了激光器類型對(duì)模型臨界條件的影響規(guī)律，發(fā)現(xiàn)亨利因子越小，對(duì)直反光的衰減要求越低?；诶碚撃Ｐ?，搭建了相應(yīng)的OF-CERS平臺(tái)，在腔內(nèi)獲得了4000倍的功率增益；一個(gè)大氣壓，60 s積分時(shí)間條件下，針對(duì)常見氣體實(shí)現(xiàn)了ppm級(jí)別的檢測(cè)下限。



封面圖OF-CERS平臺(tái)

02研究背景

拉曼光譜法能克服傳統(tǒng)色譜法氣體檢測(cè)時(shí)間長、易老化等不足，又能彌補(bǔ)吸收型光譜法無法直接測(cè)量同核雙原子分子的弱點(diǎn)，基于單一頻率激光器能實(shí)現(xiàn)多組分混合氣體同時(shí)定性和定量分析。但由于物質(zhì)固有的弱拉曼效應(yīng)，這極大地限制了拉曼光譜法在痕量氣體傳感領(lǐng)域的應(yīng)用。

光學(xué)反饋頻率鎖定腔增強(qiáng)拉曼光譜技術(shù)（OF-CERS）利用F-P腔內(nèi)的諧振光將低成本半導(dǎo)體激光器鎖到外部高精細(xì)度F-P腔，在腔內(nèi)獲得顯著的功率積聚，可以大幅提升拉曼散射光強(qiáng)度。但腔前直反光會(huì)對(duì)基于諧振光的光學(xué)反饋過程造成不利影響，導(dǎo)致激光器與腔失鎖。目前國內(nèi)外研究人員提出了三種解決辦法，包括V型腔，模式不匹配加空間濾波，腔后透射光進(jìn)行反饋。這些辦法不僅使激光與腔耦合系統(tǒng)更加復(fù)雜，還會(huì)帶來各種不必要的損耗（主要包括激光入射損耗和空間模式匹配損耗），導(dǎo)致靈敏度不高。

03創(chuàng)新研究

3.1 新的直反光衰減模型

本團(tuán)隊(duì)提出一種更加簡(jiǎn)單直接的線型F-P腔光學(xué)反饋直反光衰減模型，主要利用F-P腔反射率參數(shù)的不平衡來自動(dòng)消除直反光的不利影響，如圖2所示。通過使腔輸入鏡反射率（R1）低于輸出鏡反射率（R2），發(fā)現(xiàn)直反光將始終弱于諧振光；隨著R1的降低，直反光的衰減程度不斷增大；存在一個(gè)臨界條件，當(dāng)直反光衰減程度足夠大時(shí)，系統(tǒng)將開始出現(xiàn)頻率鎖定現(xiàn)象。

通過改變亨利因子，發(fā)現(xiàn)激光器類型對(duì)該臨界條件有著顯著影響，如圖3所示；亨利因子越小，對(duì)直反光衰減程度的要求越低，即該類型激光器越容易實(shí)現(xiàn)光學(xué)反饋頻率鎖定。由于量子級(jí)聯(lián)激光器（QCL）的亨利因子一般接近0，意味著直反光對(duì)這種激光器的影響很小。因此，本模型可以用來解釋山西大學(xué)趙剛等人提出的基于QCL的線型腔光學(xué)反饋頻率鎖定系統(tǒng)中幾乎不需要衰減直反光的原因。

圖2 直反光衰減模型

圖源: Optics Letters (2023).

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圖3 亨利因子對(duì)模型臨界條件的影響

3.2 OF-CERS平臺(tái)搭建與氣體測(cè)量

基于理論模型，搭建了相應(yīng)的OF-CERS平臺(tái)，如封面圖所示。其中激光器為642 nm的多量子阱二極管激光器，線型F-P腔由一個(gè)平面輸入鏡（R1=99.96%）和凹面輸出鏡（R2=99.994%）構(gòu)成。實(shí)驗(yàn)觀察到了穩(wěn)定的TEM00模振蕩（如圖4所示），說明選擇的R1對(duì)直反光的衰減足以讓諧振光在光學(xué)反饋過程中占據(jù)主導(dǎo)地位，從而實(shí)現(xiàn)頻率鎖定。根據(jù)透射功率推算出腔內(nèi)功率積聚大約為160 W，相較于40 mW的入射功率，實(shí)現(xiàn)了4000倍的功率增益。通過收集從輸入鏡出射的拉曼散射光，獲得了空氣的拉曼譜圖，如圖5所示。基于三倍信噪比法則，一個(gè)大氣壓，60 s積分條件下，氮?dú)夂脱鯕獾臋z測(cè)下限分別達(dá)到5.8 Pa和4.8 Pa。

圖4 基模的激發(fā)

圖源: Optics Letters (2023).

圖5 空氣拉曼譜圖

04應(yīng)用與展望

本團(tuán)隊(duì)提出了一種新型線型腔光學(xué)反饋頻率鎖定模型，成功將642 nm的多量子阱半導(dǎo)體激光器鎖到外部高精細(xì)度線型F-P腔，獲得了顯著的功率積聚，對(duì)應(yīng)氣體檢測(cè)下限達(dá)到了ppm級(jí)別。未來通過提高腔鏡反射率或者使用更高功率激光器可以進(jìn)一步優(yōu)化檢測(cè)下限。該模型還可以用于將線型F-P腔鎖到其它類型的激光器，包括分布反饋式（DFB-DL）、量子級(jí)聯(lián)（QCL）、帶間級(jí)聯(lián)（ICL）等。對(duì)應(yīng)激光波長將延伸到近紅外、中紅外、遠(yuǎn)紅外區(qū)域，因此本工作成果還可進(jìn)一步應(yīng)用于各類基于吸收效應(yīng)的腔增強(qiáng)氣體檢測(cè)系統(tǒng)，包括腔衰蕩（CRDS）、腔增強(qiáng)吸收（CEAS）、腔增強(qiáng)光聲光譜（CEPAS）等。




審核編輯：劉清