高增益紅外單光子探測技術(shù)研究進展

超靈敏單光子探測是光量子信息和量子調(diào)控領(lǐng)域發(fā)展的關(guān)鍵技術(shù)，實現(xiàn)高效率、超靈敏、低功耗以及低成本的單光子探測具有重要的科學(xué)意義和應(yīng)用價值。與可見光波段的Si基單光子探測器相比，紅外響應(yīng)單光子探測器目前在成本和性能方面都存在較大差距，探索基于新材料和新機制的紅外單光子探測技術(shù)是光電探測領(lǐng)域發(fā)展的迫切需求。近年來，低維材料由于其獨特的物化性質(zhì)，為研制高增益、室溫工作和寬波段響應(yīng)的探測器提供了新的可能，高性能低維材料光電探測技術(shù)也成為了當前紅外探測領(lǐng)域的研究熱點。

據(jù)麥姆斯咨詢報道，東華大學(xué)和東南大學(xué)的聯(lián)合科研團隊在《紅外與激光工程》期刊上發(fā)表了以“高增益紅外單光子探測技術(shù)研究進展（特邀）”為主題的文章。該文章第一作者為吳靜遠，主要從事低維材料微納光電器件的設(shè)計、研制及其在光電探測等領(lǐng)域中的應(yīng)用的研究工作。

文中首先回顧了傳統(tǒng)雪崩類半導(dǎo)體紅外光電探測器的基本原理，在此基礎(chǔ)上，介紹了基于新型低維材料的雪崩機制光電探測技術(shù)的最新進展，之后討論了光誘導(dǎo)柵壓效應(yīng)型光電探測器件的新型光增益放大機制，并描述了在該工作機制下相關(guān)低維材料紅外探測器的基本結(jié)構(gòu)和性能表現(xiàn)。最后展望了高增益紅外單光子探測技術(shù)的未來發(fā)展方向和面臨的挑戰(zhàn)。

傳統(tǒng)半導(dǎo)體雪崩效應(yīng)單光子探測技術(shù)

工作原理

雪崩光電二極管是目前最成熟的紅外單光子探測器結(jié)構(gòu)，它是基于內(nèi)光電效應(yīng)和內(nèi)部電子碰撞電離增益機制實現(xiàn)超靈敏探測，如圖1所示，雪崩光電二極管通常由p-n結(jié)構(gòu)成，并工作在反向偏置電壓條件下，當反向偏壓大于器件的擊穿電壓時，耗盡層中的光生電子-空穴對被加速獲得足夠動能，通過與晶格碰撞電離實現(xiàn)電子空穴對的倍增，這種雪崩鏈式效應(yīng)使得探測器內(nèi)部電信號急速放大，此時倍增因子趨于無窮大，該過程也被稱為蓋革模式（Geiger mode），是實現(xiàn)單光子計數(shù)的必要條件。然而由于蓋革模式下器件雪崩效應(yīng)無法自行停止，因此需要通過設(shè)計外部淬滅電路來控制器件的雪崩過程。

圖1 雪崩光電二極管結(jié)構(gòu)及工作原理

半導(dǎo)體雪崩類紅外單光子探測器

通常紅外雪崩二極管單光子探測器根據(jù)半導(dǎo)體帶隙要求采用Ge或InGaAs材料制備，Ge的極限響應(yīng)波長為1.8 μm，但其光電二極管背景噪聲非常大，與Ge相比，InGaAs作為直接帶隙半導(dǎo)體，它的紅外吸收系數(shù)更大，因此探測效率更高，且噪聲更小，尤其適合工作在1550 nm通信窗口。最常見的紅外雪崩二極管通常由InGaAs/InP異質(zhì)結(jié)構(gòu)成，其中InGaAs作為吸收層產(chǎn)生載流子，InP為倍增層實現(xiàn)載流子的碰撞電離，此外在吸收層和倍增層中會插入多級過渡層以實現(xiàn)電場的平滑過渡。對于單光子探測器來說，探測效率（PDE）和暗計數(shù)（DCR）是關(guān)鍵性能指標，目前商用的InGaAs/InP紅外雪崩光電探測器的PDE僅為20%，DCR約為100 kHz（在1550 nm波長處），性能遠低于紅外超導(dǎo)探測器。近年來，研究人員圍繞紅外半導(dǎo)體雪崩探測器的結(jié)構(gòu)設(shè)計、制備工藝以及測試電路方面開展了大量的研究工作以提升器件性能。

單光子探測器的PDE由器件的耦合效率、吸收效率以及雪崩碰撞產(chǎn)生概率等因素共同決定，最近，針對PDE改善問題，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)Fang等人對InGaAs/InP雪崩光電探測器進行了結(jié)構(gòu)優(yōu)化（見圖2（a）），通過添加介質(zhì)-金屬反射層提升了器件對1550 nm波長入射光子的吸收率，同時利用單片集成讀出電路提取微弱的雪崩信號，并抑制寄生電容，最終器件室溫下的PDE最高達到60.1%，DCR為340 kHz（見圖2（b））。

圖2 （a）InGaAs/InP雪崩光電探測器結(jié)構(gòu)示意圖；（b）器件暗計數(shù)和探測效率性能參數(shù)，插圖為探測效率為50%時的有效門寬

盡管通過結(jié)構(gòu)優(yōu)化和電路設(shè)計等方法在傳統(tǒng)半導(dǎo)體紅外雪崩探測器的性能方面已取得一些進步，但由于后脈沖效應(yīng)，即材料缺陷俘獲載流子再次引發(fā)雪崩擊穿效應(yīng)的影響，使得器件的DCR難以進一步降低（通常在100 kHz量級）。隨著納米技術(shù)的發(fā)展，研究人員開始嘗試采用制備基于半導(dǎo)體低維納米結(jié)構(gòu)的雪崩光電探測器，有望在保持高增益的同時降低暗噪聲，此外，納米結(jié)構(gòu)光電探測器具有更易于集成化和小體積的優(yōu)點，滿足紅外光電探測器的發(fā)展趨勢。下文針對一維納米線和二維材料雪崩光電探測器的最新研究進展分別進行了介紹。

低維材料雪崩類探測器

一維納米線雪崩光電探測器

一維納米線由于較大的表面積-體積比以及亞波長直徑尺寸展現(xiàn)出獨特的物理性質(zhì)，為高增益以及偏振敏感的光電探測帶來了新的機遇，而且納米線可以與入射光發(fā)生強耦合顯著提升光吸收，并通過改變納米線的尺寸形貌和組分對光吸收進行調(diào)控，非常有潛力實現(xiàn)室溫紅外探測。早在2006年，哈佛大學(xué)C.M.lieber課題組首次提出了由Si-CdS納米線構(gòu)成的納米級光電倍增二極管，器件探測光子數(shù)小于100，且具有亞波長空間分辨率，十余年來，研究人員通過探索基于不同半導(dǎo)體材料的納米線以及優(yōu)化納米線陣列的形貌和結(jié)構(gòu)，從而提升了單光子探測性能。

2019年，美國加州大學(xué)HyunseokKim等人制備了工作在蓋革模式下的垂直納米線陣列雪崩探測器（見圖3），納米線中InGaAs層為吸收層，GaAs為倍增層，每個雪崩探測器包含4400根納米線，由于每根納米線單獨產(chǎn)生雪崩倍增過程，因此與體材料相比，該器件的后脈沖效應(yīng)影響顯著減小，最終優(yōu)化的結(jié)果是器件的DCR低至10 Hz，時間抖動小于113 ps，這表明利用一維納米線結(jié)構(gòu)有望直接實現(xiàn)高性能InGaAs紅外雪崩光電探測器，而不需要復(fù)雜的淬滅電路設(shè)計，但該器件仍需要低溫制冷的工作條件。為了提高器件的工作溫度，S.J.Gibson等人報道了采用錐形InP納米線p-n結(jié)陣列，實現(xiàn)了室溫下高效單光子探測，器件的增益高達10?，時間抖動小于20 ps，并且通過對InP納米線大小和形貌的設(shè)計優(yōu)化，探測器在紫外-近紅外寬光譜（450~900 nm）范圍內(nèi)具有幾乎一致的探測效率，內(nèi)量子效率超過70%。

圖3 （a）InGaAs-GaAs雪崩探測器在不同溫度下的暗計數(shù)，插圖為器件結(jié)構(gòu)示意圖，器件由InGaAs吸收層、GaAs倍增層和InGaP鈍化殼層組成；（b）納米線生長過程中的掃描電鏡圖像，比例尺為500 nm

上述工作充分反映了低維半導(dǎo)體納米線結(jié)構(gòu)在紅外單光子探測領(lǐng)域的應(yīng)用潛力，與一維超導(dǎo)納米線單光子探測器相比，基于雪崩增益機制的半導(dǎo)體納米線探測器的工作溫度顯著提升，有望實現(xiàn)兼具室溫工作、高效率、低噪聲和快速響應(yīng)等優(yōu)異性能的單光子探測，通過選擇適當納米線材料以及設(shè)計陣列周期，能夠進一步拓展探測器的響應(yīng)波長范圍和提升器件性能。

二維材料雪崩光電探測器

二維材料由于其獨特的層狀結(jié)構(gòu)和能帶特征，近年來在光電探測領(lǐng)域得到了廣泛關(guān)注，但目前將二維材料應(yīng)用于雪崩光電器件的相關(guān)研究剛剛起步，二維材料雪崩光電探測器的優(yōu)勢在于由于其原子級厚度性質(zhì)，所需要的碰撞電離擊穿電壓遠小于三維半導(dǎo)體材料，此外，通過外場調(diào)控充分耗盡二維材料中的載流子，因此能夠抑制器件的暗噪聲。最早研制的二維材料雪崩光電探測器主要工作在可見光波段，采用的材料包括二維InSe以及MoS?等，不同于傳統(tǒng)半導(dǎo)體構(gòu)建的p-n結(jié)雪崩二極管，二維材料通常采用光電晶體管的器件形式，利用二維材料與金屬電極之間的肖特基勢壘產(chǎn)生電場形成載流子的雪崩效應(yīng)。

為了在紅外波段響應(yīng)，需要選取合適的窄帶隙二維材料，黑磷（BP）由于高載流子遷移率以及窄帶隙特性，非常有潛力應(yīng)用于高增益紅外探測領(lǐng)域。2019年，J.Jia等人報道了基于多層BP的超靈敏雪崩光電探測器（見圖4（a）），由于多層BP的帶隙約為0.33 eV，因此其光電倍增過程所需要的電場強度遠小于其他二維材料。在外加電場較小時，電流隨電場強度線性增加，當外加電場超過臨界值以后，由于雪崩倍增機制光電流迅速增大到微安量級，如圖4（b）和4（c）所示。對于二維材料探測器而言，它們的普遍性問題在于二維材料的原子級厚度限制了光吸收能力，表面等離激元結(jié)構(gòu)由于局域場增強特性可以用來顯著提升二維材料光電探測器件的光吸收。J.Jia等人也采取這一策略，通過在BP雪崩探測器溝道上沉積金納米顆粒，不僅提高了BP的光吸收率，同時還利用金顆粒的n型電子摻雜作用降低了器件的暗電流，將器件的信噪比提升了3倍。

圖4 （a）基于BP的雪崩光電探測器結(jié)構(gòu)；（b）不同電場強度下器件產(chǎn)生的光電流與波長的關(guān)系；（c）不同電場強度下器件工作機制，電場強度大于臨界電場時，由于雪崩效應(yīng)發(fā)生載流子倍增

除了傳統(tǒng)的雪崩效應(yīng)以外，二維材料獨特的電子輸運特性為探索全新的雪崩機制原理性器件提供了可能。2019年，南京大學(xué)A.Gao等人首次在二維材料原子級厚度異質(zhì)結(jié)中發(fā)現(xiàn)了一種新型p-n結(jié)彈道雪崩擊穿機制，他們利用彈道輸運過程中電荷幾乎無散射以及保持相位相干的量子特性，有望解決傳統(tǒng)雪崩器件需要強電場激發(fā)的問題，并突破傳統(tǒng)器件的理論噪聲極限。器件的具體結(jié)構(gòu)由二維InSe/BP垂直異質(zhì)結(jié)構(gòu)成，響應(yīng)波長可達到4 μm中紅外波段，由于彈道雪崩機制，器件的亞閾值擺幅僅為0.25 mV/dev，展現(xiàn)了低功耗的優(yōu)異性能，同時器件的雪崩閾值電壓小于1 V，顯著降低了器件的噪聲。該工作為實現(xiàn)高性能紅外雪崩光電探測器提供了新的研究思路。

新型高增益低維材料紅外探測技術(shù)

photogating增益機制

利用photogating（光誘導(dǎo)柵壓調(diào)控）效應(yīng)也是實現(xiàn)高增益靈敏探測的手段之一，不同于前面介紹的雪崩增益依賴于強電場，photogating效應(yīng)通過光照引起的電勢調(diào)控晶體管溝道的電導(dǎo)率，也可以理解為在場效應(yīng)晶體管中產(chǎn)生了額外的柵壓導(dǎo)致的光電響應(yīng)，晶體管中俘獲的載流子對溝道層產(chǎn)生強局域作用，進而形成極大光增益（見圖5）。量子點場效應(yīng)晶體管單光子探測器即利用了這一機制，該類器件最早是由劍橋大學(xué)A.J.Shields等人提出的，器件由GaAs二維電子氣場效應(yīng)晶體管和InAs量子點浮柵結(jié)構(gòu)組成，通過InAs量子點高效俘獲光生載流子，進而改變溝道二維電子氣的輸運特性，該技術(shù)可以實現(xiàn)一至三個光子的分辨。

圖5 基于photogating效應(yīng)的晶體管光電響應(yīng)增益機制

隨著近年來低維材料研究熱潮的興起，基于photogating效應(yīng)的光電探測器再次引起了人們的廣泛關(guān)注。一方面，由于低維材料比表面積大，材料的表面態(tài)或缺陷態(tài)都可以作為載流子的俘獲中心，從而調(diào)控溝道的電導(dǎo)率；另一方面，通過構(gòu)建低維材料異質(zhì)結(jié)復(fù)合體系，利用其中一種材料作為高效的載流子俘獲中心，在界面載流子積累形成的內(nèi)建電場作用下，另一種材料中的電導(dǎo)能夠被有效調(diào)控，從而產(chǎn)生高增益。下文針對上述兩種情形分別進行了描述。

基于單一低維材料的高增益探測器

2014年，中國科學(xué)院上海技術(shù)物理研究所Weida Hu研究團隊設(shè)計和制備了核殼結(jié)構(gòu)的InAs納米線，利用殼層對光生載流子的俘獲調(diào)制納米線溝道的電導(dǎo)，從而實現(xiàn)了可見-近紅外波段的室溫高增益光電探測器，器件的基本結(jié)構(gòu)和工作原理示意圖如圖6（a）~6（b）所示。他們進一步制備了基于單根CdS納米線的場效應(yīng)晶體管，并實現(xiàn)了457 nm波長下的室溫可分辨的單光子探測，該工作不僅展示了基于photogating機制的核殼結(jié)構(gòu)納米線在室溫單光子探測領(lǐng)域的應(yīng)用潛力，未來還有望通過改變半導(dǎo)體材料將響應(yīng)波長拓展到紅外波段。

圖6 （a）室溫高增益InAs納米線光電探測器結(jié)構(gòu)示意圖和（b）photogating物理機制；（c）碲烯中紅外高增益光電探測器原子力顯微鏡圖像和不同波長下的光電流

二維材料探測器中同樣存在photogating效應(yīng)，在可見光波段已有關(guān)于MoS?、In?Se?等二維材料基于photogating效應(yīng)的高增益探測器報道，這類器件的特點在于由于極高的響應(yīng)度，器件能夠?qū)ξ⑷豕庑盘枺ㄓ行Ч夤β蕿槠ね吡考墸╈`敏探測。在紅外波段，Q.Guo等人報道了基于BP的高增益室溫探測器，器件響應(yīng)波長達到3.39 μm，他們分析了由于淺雜質(zhì)能級缺陷對光生載流子的俘獲機制導(dǎo)致器件具有近10?的高增益。然而，由于存在BP在空氣中不穩(wěn)定等問題，研究人員也在探尋其它窄帶隙的二維材料，最近C.Shen等人研制了碲烯中紅外探測器件（見圖6（c）），在3.39 μm紅外光入射條件下，基于photogating機制的器件增益為3.15×10?，且碲烯的穩(wěn)定性遠高于BP，被認為在中紅外高增益探測領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用前景。

然而根據(jù)大多數(shù)基于單一低維材料的photogating光電探測器件實驗報道結(jié)果，由于載流子被俘獲會延長過剩少子的壽命，因此高增益是以延遲了器件的響應(yīng)時間為代價獲得的，只適用于追求高響應(yīng)度而不要求快速響應(yīng)的應(yīng)用場合。

基于低維材料復(fù)合體系的高增益探測器

通過構(gòu)建不同低維材料的異質(zhì)結(jié)復(fù)合體系，有望在探測器中充分發(fā)揮photogating機制的高增益特性的同時獲得快速響應(yīng)，量子點由于出色的光吸收能力通常作為光敏層，二維材料則作為溝道層，此時器件的探測波長由量子點的吸收波段決定，因此利用紅外吸收量子點可以拓展可見光二維材料探測器的響應(yīng)波段，即響應(yīng)波長不再受到二維材料帶隙的限制。近年來，不斷有零維-二維材料復(fù)合結(jié)構(gòu)光電探測器被提出，包括零維PbS-二維石墨烯、零維HgTe-二維MoS?等，不僅探測波長可以拓展到中紅外波段，而且器件具有極高的增益和外量子效率。為了進一步提升復(fù)合體系界面的電場和載流子收集效率，I.Nikiskiy等人提出了在石墨烯光電晶體管垂直方向集成PbS量子點光電二極管，器件的結(jié)構(gòu)如圖7（a）~7（b）所示，此時二極管特性決定了器件的響應(yīng)速度，其3 dB帶寬達到1.5 kHz，同時利用石墨烯優(yōu)異的載流子輸運特性，器件的增益仍高達10?，外量子效率超過70%（見圖7（c））。除了常見的膠體量子點以外，研究人員也在不斷嘗試其他新型零維納米結(jié)構(gòu)，2017年，浙江大學(xué)Z.Ni等人利用重摻雜Si量子點與石墨烯場效應(yīng)晶體管復(fù)合（見圖7（d）~7（f），在紫外-近紅外波段基于photogating效應(yīng)器件的光增益高達1012，同時在中紅外波段利用重摻雜Si量子點的表面等離激元共振增強機制提升了器件的響應(yīng)度。上述研究工作為研制兼具高增益和快速響應(yīng)性能的紅外探測器件提供了新的途徑，未來有望實現(xiàn)室溫工作的高效紅外單光子探測。

圖7 膠體PbS量子點和石墨烯復(fù)合結(jié)構(gòu)光電晶體管（a）光學(xué)顯微鏡圖片和（b）結(jié)構(gòu)示意圖，其中ITO、PbS和石墨烯在垂直方向形成光電二極管結(jié)構(gòu)；（c）器件的響應(yīng)度和外量子效率；Si量子點-石墨烯復(fù)合結(jié)構(gòu)（d）光電響應(yīng)機制示意圖以及器件的（e）響應(yīng)度和（f）寬光譜光電增益

總結(jié)與展望

紅外單光子探測器對于量子信息技術(shù)領(lǐng)域的發(fā)展至關(guān)重要，半導(dǎo)體雪崩效應(yīng)光電探測器是目前發(fā)展最成熟的單光子探測器，基于雪崩倍增機制可以工作在室溫條件，并具有高帶寬和高增益的優(yōu)點。然而，基于半導(dǎo)體的紅外雪崩效應(yīng)探測器由于后脈沖和噪聲等問題，其探測率、暗噪聲等性能難以突破是其面臨的關(guān)鍵瓶頸問題。與此同時，人們也在探索基于新型材料的高增益、超靈敏紅外探測技術(shù)，低維材料，包括一維納米線和二維材料，由于它們巨大的比表面積以及獨特的能帶結(jié)構(gòu)等新穎的物理特性，被認為最有潛力實現(xiàn)新一代高性能紅外光電探測器。

近年來，人們圍繞著低維材料的制備、器件設(shè)計以及新型增益放大機制等方面開展了一系列研究工作，為研制高增益、低成本、低功耗和集成化的室溫工作紅外單光子探測器提供了新的可能。但不可否認的是，基于低維材料的單光子探測技術(shù)發(fā)展仍不成熟，大部分研究工作僅展示了器件的高增益特性及其單光子探測理論可行性，離紅外單光子探測實用化仍有很遠的距離，未來可從以下幾方面加以關(guān)注：第一，基于單一低維材料以及復(fù)合體系的高增益機理仍需要進一步探索，例如通過結(jié)合微觀多物理場表征手段，從而闡明載流子的動力學(xué)過程，為構(gòu)建低維材料高增益紅外探測器件結(jié)構(gòu)提供理論依據(jù)。第二，針對器件的紅外單光子探測性能提升問題，需要在材料制備、電學(xué)接觸特性以及有源層與紅外光相互作用的增強等方面進行優(yōu)化設(shè)計。第三，探測器與量子點等新型單光子源的單片集成技術(shù)也是未來實現(xiàn)量子信息系統(tǒng)芯片化和柔性化的重要研究方向。通過理論研究的深入以及器件加工測試水平的提升，低維材料高增益探測技術(shù)對于推動高性能紅外單光子探測領(lǐng)域的發(fā)展將發(fā)揮關(guān)鍵作用。

審核編輯：劉清