利用機(jī)器學(xué)習(xí)結(jié)合實(shí)驗(yàn)揭示非晶氧化鎵原子結(jié)構(gòu)與熱輸運(yùn)的關(guān)系

來源 | Advanced Materials

01背景介紹

非晶(無定形)材料指原子排列缺乏長程周期性的固體材料，普遍存在于自然界中，也是工業(yè)生產(chǎn)及日常生活中使用最為廣泛的一類材料。非晶氧化鎵具有超寬的禁帶寬度和優(yōu)異的物理化學(xué)特性，是制造高功率芯片和柔性光電子器件的重要基礎(chǔ)材料。研究非晶氧化鎵的熱輸運(yùn)特性對(duì)其在能源與光電子器件的熱管理及能量轉(zhuǎn)化等方面的應(yīng)用至關(guān)重要。

近年來，通過考慮模態(tài)相干作用和非諧性對(duì)熱導(dǎo)率的貢獻(xiàn)，非晶材料的導(dǎo)熱理論取得了一定進(jìn)展，然而，由于非晶材料原子尺度結(jié)構(gòu)的復(fù)雜性及當(dāng)前實(shí)驗(yàn)和計(jì)算手段的局限性，全面理解非晶材料的結(jié)構(gòu)對(duì)熱輸運(yùn)特性的影響機(jī)理并建立二者之間的定量關(guān)系仍是凝聚態(tài)材料物理中待解決的挑戰(zhàn)性難題。

目前，盡管在理論研究方面取得了重大進(jìn)展，但由于無序系統(tǒng)的精確建模仍然存在顯著的挑戰(zhàn)。近年來，基于密度泛函理論(DFT)或經(jīng)典力場(chǎng)的分子動(dòng)力學(xué)(MD)模擬一直是建模和理解材料的核心方法。在許多研究中發(fā)現(xiàn)，它們的預(yù)測(cè)能力和可轉(zhuǎn)移性相對(duì)較差。最近，機(jī)器學(xué)習(xí)(ML)技術(shù)正在成為一種強(qiáng)大的工具，通過直接從適當(dāng)選擇的量子力學(xué)計(jì)算的參考數(shù)據(jù)集合中映射原子構(gòu)型和能量之間的關(guān)系，有望解決上述材料建模中的挑戰(zhàn)。

02成果掠影

近期，清華大學(xué)航空航天學(xué)院曹炳陽教授聯(lián)合英國劍橋大學(xué)工程系加博爾·塞尼(Gábor Csányi)教授在探究非晶氧化鎵原子結(jié)構(gòu)與熱輸運(yùn)性質(zhì)之間的內(nèi)在影響取得新進(jìn)展。

團(tuán)隊(duì)采用機(jī)器學(xué)習(xí)、分子動(dòng)力學(xué)模擬及實(shí)驗(yàn)測(cè)量相結(jié)合的方法成功揭示了非晶氧化鎵的原子結(jié)構(gòu)特征、熱輸運(yùn)性質(zhì)及“結(jié)構(gòu)—熱輸運(yùn)性質(zhì)”內(nèi)在影響機(jī)制和定量關(guān)系。由于當(dāng)前實(shí)驗(yàn)技術(shù)難以直接觀測(cè)到非晶材料的三維原子結(jié)構(gòu)，因此研究團(tuán)隊(duì)借助具有量子力學(xué)精度的機(jī)器學(xué)習(xí)勢(shì)函數(shù)模擬熔化—淬火過程對(duì)非晶材料進(jìn)行原子尺度的準(zhǔn)確建模，并使用非平衡分子動(dòng)力學(xué)模擬、阿倫-費(fèi)爾德曼(Allen-Feldmen，AF)簡(jiǎn)諧理論及統(tǒng)一導(dǎo)熱理論(Unified Theory,UF)對(duì)非晶氧化鎵的熱導(dǎo)率進(jìn)行了研究。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，機(jī)器學(xué)習(xí)能夠準(zhǔn)確地模擬非晶氧化鎵及其熱輸運(yùn)性質(zhì)。揭示了近程和中程隨密度的微觀變化，并闡明了這些變化如何減少局域模式和增強(qiáng)相干對(duì)熱輸運(yùn)的貢獻(xiàn)。最后，提出了一個(gè)物理啟發(fā)的無序相結(jié)構(gòu)描述符，并以線性形式預(yù)測(cè)了結(jié)構(gòu)與導(dǎo)熱系數(shù)之間的潛在關(guān)系。該結(jié)果對(duì)于開發(fā)非晶氧化鎵電子器件的熱管理技術(shù)具有重要意義，此外，還展示了機(jī)器學(xué)習(xí)模型解決現(xiàn)實(shí)物理問題的能力。鑒于非晶相中熱傳輸?shù)膹?fù)雜性和重要性，這項(xiàng)工作為未來加速探索其他重要非晶材料的熱傳輸特性和機(jī)理提供了一個(gè)新的起點(diǎn)。

研究成果以“Unraveling Thermal Transport Correlated with Atomistic Structures in Amorphous Gallium Oxide via Machine Learning Combined with Experiments ”為題發(fā)表于《Advanced Materials》。

03圖文導(dǎo)讀

圖1.薄膜的STEM-EDS表征。

圖2.非晶氧化鎵熱導(dǎo)率的實(shí)驗(yàn)測(cè)量結(jié)果與理論預(yù)測(cè)值對(duì)比。

圖3.非晶氧化鎵短程及中程有序結(jié)構(gòu)的特征分析。

圖4.不同非晶氧化鎵體系的參與比倒數(shù)及振動(dòng)模態(tài)擴(kuò)散率分布果。

圖5.非晶氧化鎵的密度、組分比及結(jié)構(gòu)描述器SSF與熱導(dǎo)率之間的關(guān)系。

審核編輯：湯梓紅