5-10 μm波段超導(dǎo)單光子探測(cè)器設(shè)計(jì)與研制

高性能的中長(zhǎng)波單光子探測(cè)器在紅外天文和軍事國(guó)防領(lǐng)域具有重要的研究?jī)r(jià)值，也是單光子探測(cè)技術(shù)領(lǐng)域的研究難點(diǎn)。超導(dǎo)納米線單光子探測(cè)器在近紅外波段已經(jīng)展示出優(yōu)異的性能，但如何進(jìn)一步提高器件的探測(cè)截止波長(zhǎng)λc是一個(gè)受到廣泛關(guān)注的話題。

據(jù)麥姆斯咨詢報(bào)道，南京大學(xué)電子科學(xué)與工程學(xué)院和超導(dǎo)電子學(xué)研究所的科研團(tuán)隊(duì)在《物理學(xué)報(bào)》期刊上發(fā)表了以“5-10 μm波段超導(dǎo)單光子探測(cè)器設(shè)計(jì)與研制”為主題的文章。該文章第一作者為陳奇副研究員，通訊作者為張蠟寶教授，主要從事超導(dǎo)電子學(xué)、光電探測(cè)器件、單光子探測(cè)技術(shù)及其在激光雷達(dá)和激光通信等領(lǐng)域應(yīng)用方面的研究工作。

本文探討了一種通過超導(dǎo)無序調(diào)控輔助提高λc的方法，設(shè)計(jì)并制備出工作波段為5-10 μm的超導(dǎo)單光子探測(cè)器。

理論分析

盡管SNSPD的光探測(cè)微觀機(jī)制仍缺乏完善的理論解釋，但研究表明整個(gè)光響應(yīng)過程常伴隨著準(zhǔn)粒子的倍增和擴(kuò)散運(yùn)動(dòng)。因此，本文在理論分析中主要考慮準(zhǔn)粒子的影響，基于唯象準(zhǔn)粒子擴(kuò)散模型可以得到SNSPD的探測(cè)截止波長(zhǎng)λc的計(jì)算表達(dá)式：

Mo?.?Si?.?薄膜超導(dǎo)相變溫度Tc?與薄膜厚度間的關(guān)系如圖1所示，采用Simonin模型進(jìn)行擬合可得到Tbulkc和dmin分別為7.8 K和2.4 nm。此外，當(dāng)超導(dǎo)薄膜制備成納米線時(shí)，超導(dǎo)鄰近效應(yīng)的存在將導(dǎo)致納米線的超導(dǎo)相變溫度Tc低于Tc?。根據(jù)前期的研究成果，可得具有不同寬度w的超導(dǎo)納米線的Tc與Tc?存在以下關(guān)系：

圖1 Mo?.?Si?.?薄膜的超導(dǎo)相變溫度Tc?與厚度倒數(shù)1/d的關(guān)系，紅色直線為Simonin模型的擬合結(jié)果

如圖2（a）所示，在保持納米線寬w不變的情況下，超導(dǎo)薄膜方塊電阻Rs的增大將導(dǎo)致納米線的超導(dǎo)相變溫度Tc減小。如當(dāng)w減小到30 nm且Rs > 100 Ω/square時(shí)，Tc < 5 K，進(jìn)一步增大Rs > 300Ω/square時(shí)，Tc將減小到3 K以下，這對(duì)探測(cè)器的工作溫度提出了更高的要求。

將（5）式代入到（2）式中，即可獲得Δ，Rs與w之間的關(guān)系。此外，當(dāng)探測(cè)器具有較高的超導(dǎo)臨界轉(zhuǎn)變電流時(shí)容易獲得高的信噪比，有利于光響應(yīng)脈沖的讀取。因此本文研究了Rs與w對(duì)探測(cè)器超導(dǎo)破對(duì)電流Idep（即超導(dǎo)臨界轉(zhuǎn)變電流的理論最大值）的影響。

圖2 （a）超導(dǎo)薄膜方塊電阻Rs與納米線寬w對(duì)納米線的超導(dǎo)相變溫度Tc的影響；（b）超導(dǎo)薄膜方塊電阻Rs與納米線寬w對(duì)納米線的破對(duì)電流IKLdep的影響，IKLdep隨著Rs的增大以及w的減小而降低，圖中白色和黃色虛線分別表示IKLdep為3 μA和10 μA時(shí)的計(jì)算結(jié)果

結(jié)合前面的分析，為進(jìn)一步表征超導(dǎo)薄膜方塊電阻Rs與納米線寬w對(duì)SNSPD探測(cè)截止波長(zhǎng)λc的影響，本文評(píng)估了薄膜的電子熱化時(shí)間τth，根據(jù)Zhang等的研究結(jié)果，非晶超導(dǎo)薄膜的電子熱化時(shí)間τth與薄膜超導(dǎo)相變溫度Tc?之間存在關(guān)系：τth = αTc?–1.5，其中常數(shù)因子α = 515.74ps?K1.5。如圖3（a）所示，當(dāng)SNSPD的最大偏置電流IB可達(dá)到0.9IKLdep時(shí)，在不同的線寬條件下，Rs越大可使λc越長(zhǎng)。其中綠色、黃色以及白色三條虛線代表λc分別對(duì)應(yīng)2.5，5.0和10 μm三個(gè)波長(zhǎng)的結(jié)果，由此可知在w > 25 nm的條件下，當(dāng)保持λc的增量不變時(shí)，w越大將導(dǎo)致相應(yīng)的Rs所對(duì)應(yīng)的增量越大。由此說明當(dāng)超導(dǎo)薄膜的方塊電阻不易大幅度調(diào)控時(shí)，較窄的超導(dǎo)納米線在探測(cè)中長(zhǎng)波紅外光子時(shí)更具優(yōu)勢(shì)。為分析探測(cè)器在較低偏置電流下的結(jié)果，本文將最大偏置電流IB降低到0.5IKLdep時(shí)，得到λc，Rs與w的關(guān)系（圖3（b））。

圖3 （a）當(dāng)SNSPD的最大偏置電流IB可達(dá)到0.9IKLdep時(shí)，超導(dǎo)薄膜方塊電阻Rs與納米線寬w對(duì)SNSPD探測(cè)截止波長(zhǎng)λc的影響；（b）當(dāng)SNSPD的最大偏置電流IB降低到0.5IKLdep時(shí)，Rs與w對(duì)λc的影響 （圖中綠色、黃色以及白色三條虛線分別表示三個(gè)λc的刻度線，如當(dāng)（w，Rs）的坐標(biāo)點(diǎn)處于白色虛線上方時(shí)，λc > 10 μm）

總的來說，通過對(duì)超導(dǎo)薄膜無序的定量調(diào)控（增大Rs），可有效增大λc，在高歸一化偏置電流的條件下，可使得SNSPD的探測(cè)截止波長(zhǎng)覆蓋可見至遠(yuǎn)紅外波段。在λc的溫度相關(guān)性方面，研究表明當(dāng)SNSPD的工作溫度T < 0.1Tc時(shí)，λc可認(rèn)為是一個(gè)與T無關(guān)的量。然而，從器件制備與應(yīng)用的角度上看，持續(xù)的增大Rs將帶來探測(cè)器的超導(dǎo)相變溫度Tc以及超導(dǎo)破對(duì)電流IKLdep下降，且這種下降趨勢(shì)在w較小的情況下尤其明顯，這實(shí)際上并不利于探測(cè)器的正常工作以及信號(hào)讀出。因此，在保持SNSPD具有較大λc的前提下，如何提高Tc和IKLdep對(duì)推進(jìn)SNSPD在中長(zhǎng)波紅外波段上的發(fā)展具有關(guān)鍵的科學(xué)價(jià)值和應(yīng)用價(jià)值。目前國(guó)內(nèi)外相關(guān)研究單位普遍采用稀釋制冷技術(shù)以及復(fù)雜低溫讀出電路來解決中長(zhǎng)波紅外SNSPD低Tc以及低信噪比的問題，取得了一定的效果。然而，在推進(jìn)探測(cè)器小型化和低成本的道路上，中長(zhǎng)波紅外SNSPD仍然面臨著一段很長(zhǎng)的路。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

器件制備與測(cè)量

為了進(jìn)一步提高器件的探測(cè)截止波長(zhǎng)，我們適當(dāng)增大Mo?.?Si?.?薄膜的無序強(qiáng)度，即在相同的測(cè)量條件下將薄膜的方塊電阻Rs進(jìn)一步增大到320 Ω/square，同時(shí)保持線寬w不變。探測(cè)器的總體結(jié)構(gòu)如圖4（a）所示，為有效降低納米線上缺陷引入的概率以達(dá)到減小超流壓縮帶來的不利影響，本實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)器件的核心光探測(cè)單元為一條10 μm長(zhǎng)、30 nm寬的超導(dǎo)納米線。核心光探測(cè)單元?jiǎng)討B(tài)電感小而使得響應(yīng)脈沖能量主要集中在高頻區(qū)域，因此在讀出電路中難以對(duì)電脈沖進(jìn)行有效濾波而保證較高的信噪比。為解決這一問題，本實(shí)驗(yàn)在核心光探測(cè)單元電流輸入端增加了一段脈沖信號(hào)展寬結(jié)構(gòu)，具體由180 nm線寬，500 nm周期，30 μm × 30 μm面積的蜿蜒納米線組成。

圖4 （a）器件結(jié)構(gòu)圖，主要包含用于信號(hào)脈沖展寬的蜿蜒納米線結(jié)構(gòu)和響應(yīng)紅外光子的窄納米線，這里為避免窄納米線在制備過程中發(fā)生漂移，在窄納米線上增加了多個(gè)“十字”結(jié)構(gòu)；（b）信號(hào)脈沖展寬蜿蜒納米線的局部SEM圖，納米線寬為180 nm；（c）窄納米線的局部放大圖；（d）窄納米線的局部SEM圖，測(cè)量得到納米線的寬度為30 nm

圖4（b）為脈沖信號(hào)展寬結(jié)構(gòu)的局部掃描電子顯微鏡（SEM）圖，實(shí)際制備得到的蜿蜒納米線寬度與設(shè)計(jì)值保持一致。從電流偏置方面看，即使光探測(cè)單元上的偏置電流達(dá)到其臨界值，蜿蜒納米線上的偏置電流仍不超過相應(yīng)臨界值的1/6，因此在實(shí)際測(cè)量過程中可忽略蜿蜒結(jié)構(gòu)帶來的計(jì)數(shù)。光探測(cè)單元與脈沖信號(hào)展寬結(jié)構(gòu)的制備在相同厚度的Mo?.?Si?.?薄膜上進(jìn)行。采用聚氫倍半硅氧烷（HSQ）負(fù)膠進(jìn)行電子束曝光，在顯影過程中，為防止窄納米線出現(xiàn)漂移現(xiàn)象，本實(shí)驗(yàn)在窄納米線上增加了多個(gè)“十字”結(jié)構(gòu)以達(dá)到增大窄納米線與襯底之間黏附力的目的，如圖4（c）所示。

窄納米線上的每個(gè)“十字”結(jié)構(gòu)之間間距為750 nm，在窄納米線橫向方向上，“十字”的寬度為440 nm。在“十字”中心區(qū)域，本文參考保角變換理論設(shè)計(jì)了優(yōu)化圓角，從而使得該中心區(qū)域處不會(huì)出現(xiàn)超流壓縮的現(xiàn)象。電子束曝光得到的納米線結(jié)構(gòu)通過反應(yīng)離子刻蝕轉(zhuǎn)移到Mo?.?Si?.?薄膜上，采用SF?作為刻蝕氣體，標(biāo)準(zhǔn)狀況下氣壓流量為40 mL/min，采用CHF?作為鈍化氣體，標(biāo)準(zhǔn)狀況下氣體流量為20 mL/min，在4 Pa氣壓、80 W功率的環(huán)境下刻蝕32 s，最終得到目標(biāo)器件結(jié)構(gòu)。圖4（d）為實(shí)際制備得到的核心光探測(cè)單元的局部SEM圖，與設(shè)計(jì)結(jié)構(gòu)保持一致，窄納米線的測(cè)量寬度為30 nm。

實(shí)驗(yàn)分別測(cè)量了SNSPD在6.0 μm和10.2 μm兩個(gè)波長(zhǎng)上的量子效率，圖5為實(shí)驗(yàn)中采用的紅外SNSPD測(cè)量示意圖。選擇了兩種類型的光源，其中采用冷紅外黑體源（1500 K工作溫度，氮化硅發(fā)光材料，美國(guó)海洋光學(xué)儀器生產(chǎn)）用于輻射6.0 μm波長(zhǎng)的光信號(hào)。采用量子級(jí)聯(lián)激光器輻射10.2 μm中心波長(zhǎng)的光信號(hào)，光源輸出光譜寬度小于10 nm，激光發(fā)散角為5.5 mrad，工作溫度恒定在25 ℃，最大輻射功率可達(dá)到毫瓦量級(jí)。光源產(chǎn)生的紅外信號(hào)通過一段長(zhǎng)度可調(diào)的光學(xué)套筒后形成的光斑尺寸增大，可降低器件光耦合的難度?？烧{(diào)中性密度衰減器用于調(diào)控出射光功率的衰減倍率，光信號(hào)經(jīng)衰減后通過窄帶濾波片（中心波長(zhǎng)分別為6.0 μm和10.2 μm）以及ZnSe光學(xué)窗口進(jìn)入到稀釋制冷機(jī)內(nèi)部，再經(jīng)過一級(jí)光密度Od = 3的固定衰減器后，最終到達(dá)SNSPD的光敏面上。

圖5 紅外SNSPD測(cè)量示意圖，紅外光源輸出的信號(hào)光通過光學(xué)套筒、可調(diào)中性密度衰減器、窄帶濾波片、稀釋制冷機(jī)的ZnSe光學(xué)窗口以及制冷機(jī)內(nèi)部的固定衰減器（光密度Od = 3），最終覆蓋SNSPD的光敏面。SNSPD吸收單光子并將其轉(zhuǎn)化為一個(gè)電脈沖信號(hào)，電脈沖信號(hào)通過外部電路進(jìn)行放大并讀出，從而完成一次光子探測(cè)

器件測(cè)量結(jié)果

在50 mK的溫度下，實(shí)驗(yàn)首先測(cè)量了SNSPD對(duì)6.0 μm波長(zhǎng)的光探測(cè)結(jié)果，如圖6所示。量子效率ηi通常定義為探測(cè)器吸收一個(gè)光子對(duì)應(yīng)產(chǎn)生一個(gè)可探測(cè)電脈沖信號(hào)的概率，當(dāng)一個(gè)光子對(duì)應(yīng)一個(gè)電脈沖信號(hào)時(shí)，可認(rèn)為探測(cè)器的量子效率達(dá)到飽和。在SNSPD探測(cè)技術(shù)中，定義ηi = Pc/Ps，其中Pc為探測(cè)器的光子計(jì)數(shù)率，而Ps表示光子計(jì)數(shù)率達(dá)到飽和（不再隨偏置電流的變化而變化）狀態(tài)下的結(jié)果。實(shí)驗(yàn)中，Pc = CR – Bc，CR為探測(cè)系統(tǒng)產(chǎn)生的總的計(jì)數(shù)率，包含了光子計(jì)數(shù)率以及背景計(jì)數(shù)率Bc。

圖6 SNSPD在6.0 μm波長(zhǎng)上的量子效率ηi以及背景輻射計(jì)數(shù)Bc隨歸一化偏置電流IB/ISW的變化關(guān)系，紅色曲線表示Fano漲落理論對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的擬合，實(shí)際測(cè)到的最大量子效率可達(dá)到完全飽和

實(shí)驗(yàn)中首先測(cè)量了Bc的大小。測(cè)量方法如下：關(guān)閉光源并將稀釋制冷機(jī)的窗口做電磁屏蔽，進(jìn)而掃描得到Bc隨偏置電流IB的變化關(guān)系。從圖6可以看到，Bc隨著偏置電流IB的增大具有一定的飽和趨勢(shì)，且Bc的最大值不超過103 counts/s。由此表明，組成Bc的兩大因素中，由溫度為300 K的環(huán)境產(chǎn)生的紅外背景輻射計(jì)數(shù)率占據(jù)了主要部分，而器件的本征暗計(jì)數(shù)較少，這是因?yàn)槭艽艤u旋運(yùn)動(dòng)的影響，本征暗計(jì)數(shù)隨IB的增加往往呈現(xiàn)出指數(shù)上升的趨勢(shì)。當(dāng)IB接近臨界轉(zhuǎn)變電流ISW時(shí)，器件的Bc并沒有明顯的激增，推測(cè)可能是因?yàn)樵趍K量級(jí)低溫下，磁渦旋的運(yùn)動(dòng)受到了抑制。

當(dāng)SNSPD的探測(cè)波長(zhǎng)增大到10.2 μm時(shí)，再次測(cè)量ηi隨偏置電流的變化關(guān)系。當(dāng)歸一化偏置電流IB/ISW超過0.7以后，SNSPD的光子計(jì)數(shù)率Pc快速增加但未出現(xiàn)飽和，因此難以直接得到Ps的實(shí)際值。將（7）式等效變化可得到：Pc = Ps/2 × erfc[（I?–IB/ISW）/ΔI ]，增加Ps為擬合因子。經(jīng)過最佳擬合后可以得到Ps = 5300 counts/s，I? = 0.9，ΔI = 0.1。進(jìn)一步，基于ηi = Pc/Ps關(guān)系可知ηi隨歸一化偏置電流的變化關(guān)系，如圖7所示。

圖7 SNSPD對(duì)10.2 μm波長(zhǎng)的量子效率隨歸一化偏置電流的變化，紅色曲線是Fano漲落理論對(duì)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的擬合

綜上所述，本文從實(shí)驗(yàn)的角度對(duì)無序增大SNSPD探測(cè)截止波長(zhǎng)λc的理論預(yù)測(cè)進(jìn)行了論證。通過增大薄膜方塊電阻Rs，λc已從前期低于5 μm的基礎(chǔ)上增大到了6 μm，同時(shí)在10.2 μm的波長(zhǎng)上也展現(xiàn)了ηi可達(dá)92%的探測(cè)潛力。由此可預(yù)測(cè)在超導(dǎo)能隙以及器件結(jié)構(gòu)尺寸調(diào)控之外，無序調(diào)控將有可能成為研制高性能中長(zhǎng)波紅外SNSPD的另一有效技術(shù)方案。而對(duì)于如何實(shí)現(xiàn)無序的可控研究，除了減小薄膜厚度之外，目前其他技術(shù)方法包括：納米多孔研究、層狀缺陷引入、薄膜組分比例調(diào)控以及離子注入等。如何尋找可行且最優(yōu)的技術(shù)方法，是一個(gè)亟待解決的難題。

結(jié)論

本文從無序出發(fā)提出了增大SNSPD探測(cè)截止波長(zhǎng)λc的技術(shù)方法，并進(jìn)一步討論了無序以及尺寸變化對(duì)λc的影響。研究表明，超導(dǎo)薄膜方塊電阻Rs的增大將同步增大λc，尤其當(dāng)納米線寬w較小時(shí)，λc的增大速率更快。如在IB/IKLdep = 0.9，w = 30 nm且Rs > 380 Ω/square時(shí)，λc > 10 μm。在實(shí)驗(yàn)方面，本文制備了常溫方塊電阻Rs，約為320 Ω/square且線寬w = 30 nm的Mo?.?Si?.?紅外SNSPD，將器件工作波段擴(kuò)展到了5-10 μm。在6.0 μm波長(zhǎng)上SNSPD可獲得完全飽和的量子效率ηi，在10.2 μm長(zhǎng)波紅外上ηi達(dá)到53%，當(dāng)排除超流壓縮的影響時(shí)，ηi理論上最高可達(dá)到92%。此外，如何平衡器件工作溫度、信噪比二者與λc之間的關(guān)系以及探索最優(yōu)的無序調(diào)控技術(shù)，是中長(zhǎng)波紅外SNSPD未來發(fā)展中需要解決的兩大難題。

審核編輯：劉清