近日,中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所太陽能研究部太陽能制儲氫材料與催化研究組研究員章福祥團(tuán)隊設(shè)計合成了一種單原子鉍修飾銅合金催化劑,用于電催化CO2還原。該催化劑展現(xiàn)出優(yōu)異的C-C偶聯(lián)功能,顯著提高了多碳(C2+)產(chǎn)物的法拉第效率。
太陽能光催化技術(shù)是實現(xiàn)太陽能至化學(xué)能轉(zhuǎn)化的重要方式之一,而高效助催化劑的開發(fā)是實現(xiàn)高效光化學(xué)轉(zhuǎn)化的重要一環(huán)。近期,章福祥團(tuán)隊致力于通過電催化劑的優(yōu)化設(shè)計,開發(fā)高效光催化助催化劑,在電催化水氧化、電催化析氫和電催化氧還原等催化劑設(shè)計合成方面取得系列進(jìn)展。
電催化還原CO2(CO2RR)制備燃料或化學(xué)品,不僅可實現(xiàn)CO2的資源化利用而且可用于綠色氫能的液態(tài)儲存,可為太陽能光催化制儲氫一體化技術(shù)奠定基礎(chǔ)。該領(lǐng)域的文獻(xiàn)調(diào)研發(fā)現(xiàn),單原子合金(SAA)作為一種具有特殊電子結(jié)構(gòu)的單原子催化劑,雖已被用于CO2RR制備C1產(chǎn)物,但尚未有實驗結(jié)果證明其可用于高效制備C2+產(chǎn)物。
本工作設(shè)計合成了一種單原子鉍修飾銅合金催化劑(BiCu-SAA)。研究發(fā)現(xiàn),該催化劑具有顯著的C-C耦合促進(jìn)作用。與純銅催化劑相比,BiCu-SAA催化劑顯著提高了C2+產(chǎn)物選擇性以及FE(C2+)/FE(C1)比率。一系列原位紅外、XAS等表征和理論計算結(jié)果表明,單原子鉍修飾可有效調(diào)節(jié)銅的電子結(jié)構(gòu),促進(jìn)CO2活化和C-C偶聯(lián)步驟,解釋了獲得較高C2+產(chǎn)物選擇性的原因。
相關(guān)研究成果以Single Atom Bi Decorated Copper Alloy Enables C-C Coupling for Electrocatalytic Reduction ofCO2?intoC2+?Products為題,發(fā)表在《德國應(yīng)用化學(xué)》上。研究工作得到國家重點研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(A類)“變革性潔凈能源關(guān)鍵技術(shù)與示范”以及北京光源機(jī)時等的支持。南開大學(xué)和中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)的研究人員參與研究。
大連化物所開發(fā)單原子合金材料促進(jìn)電催化CO2還原的C-C偶聯(lián)
審核編輯:劉清
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