將活性組分Ir催化劑錨定在金屬氧化物載體上,能有效解決Ir基酸性電解水(OER)催化劑成本高昂的問題,同時(shí)易于觸發(fā)晶格氧氧化機(jī)制(LOM)提升Ir基催化劑的活性。然而,LOM機(jī)制作用過程中往往帶來催化劑載體過度氧化和配位構(gòu)型改變,使得催化劑整體穩(wěn)定性堪憂。
近日,復(fù)旦大學(xué)張波教授和蘇州大學(xué)紀(jì)玉金教授團(tuán)隊(duì)將Ir催化劑負(fù)載到混合金屬氧化物載體上,通過雙元載體界面上構(gòu)建的氧擴(kuò)散路徑,實(shí)現(xiàn)活性和穩(wěn)定性兼得的LOM機(jī)制。該Ir-ZrTaOx催化劑質(zhì)量比活性高于IrO2近2個(gè)數(shù)量級(jí),并在質(zhì)子交換膜(PEM)水電解槽的工況中穩(wěn)定工作超過200小時(shí)。原位紫外拉曼光譜、吸收譜,結(jié)合理論計(jì)算證明了ZrOx/TaOx界面上發(fā)生的氧擴(kuò)散路徑,防止主載體TaOx的過度氧化和不利的配位結(jié)構(gòu)變化。該成果為高效穩(wěn)定的異相催化劑開發(fā)提供參考。
圖1催化劑的合成與表征
圖2:電化學(xué)性能和LOM機(jī)制
圖3:催化劑結(jié)構(gòu)演化的原位表征
圖4:理論計(jì)算
該研究提供了一種構(gòu)建氧擴(kuò)散路徑策略,以促進(jìn)金屬氧化物負(fù)載型Ir基催化劑的穩(wěn)定性。原位譜學(xué)和理論計(jì)算證實(shí)催化劑活性來源為LOM機(jī)制;同時(shí)ZrOx/TaOx界面上的氧擴(kuò)散路徑保護(hù)TaOx以免過度氧化和不穩(wěn)定的重構(gòu),帶來了整體催化劑穩(wěn)定性提升。該發(fā)現(xiàn)將有利于未來設(shè)計(jì)研發(fā)高效穩(wěn)定的異相催化劑。
審核編輯:劉清
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原文標(biāo)題:文章轉(zhuǎn)載丨復(fù)旦&蘇大《Chem Catalysis》:構(gòu)建提高酸性水氧化催化劑穩(wěn)定性的氧擴(kuò)散路徑
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