2D Bi2O2Se-石墨烯混合結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)雙向全光突觸助力多功能光電子學(xué)

半個(gè)世紀(jì)以來(lái)，馮·諾依曼計(jì)算機(jī)一直是解決結(jié)構(gòu)化數(shù)學(xué)問(wèn)題的主要工具，并取得了巨大的發(fā)展。然而，隨著高能效和智能計(jì)算需求的不斷增長(zhǎng)，傳統(tǒng)的馮·諾依曼計(jì)算機(jī)面臨著帶寬不足和能耗過(guò)高等問(wèn)題，迫切需要新的計(jì)算架構(gòu)來(lái)應(yīng)對(duì)這些挑戰(zhàn)。近年來(lái)，人腦的神經(jīng)系統(tǒng)成為了一種備受期待的生物超級(jí)計(jì)算機(jī)系統(tǒng)，因?yàn)樗鼡碛袑W(xué)習(xí)、識(shí)別、感知和記憶等高度并行信息處理能力，具有高速計(jì)算和極低能耗的優(yōu)勢(shì)。這個(gè)系統(tǒng)由神經(jīng)元網(wǎng)絡(luò)組成，這些神經(jīng)元網(wǎng)絡(luò)之間通過(guò)數(shù)以萬(wàn)億計(jì)的突觸連接進(jìn)行通信，模擬了人腦的復(fù)雜功能。

為了模擬突觸的生物行為，研究人員提出了一種神經(jīng)形態(tài)裝置，通過(guò)觸發(fā)具有不同電導(dǎo)值的動(dòng)作電位來(lái)調(diào)節(jié)突觸的權(quán)重。這一創(chuàng)新方法使得人工突觸具有了短期可塑性、長(zhǎng)期可塑性和尖峰率依賴可塑性等功能。盡管已經(jīng)進(jìn)行了廣泛的突觸模擬研究，但大多數(shù)設(shè)備仍然依賴于電信號(hào)的刺激來(lái)調(diào)節(jié)其電導(dǎo)，這在帶寬、連接密度和互連問(wèn)題上存在限制。此外，人類(lèi)的感知刺激幾乎都來(lái)自外部源，無(wú)法完全用電信號(hào)來(lái)模擬。因此，光學(xué)突觸被認(rèn)為是一種有前途的選擇，它可以提供比電突觸更大的帶寬、更快的信號(hào)處理速度和更低的能耗，并為人工視覺(jué)系統(tǒng)等應(yīng)用提供了新的可能性。

最近，一些光電神經(jīng)形態(tài)裝置被提出用于模擬突觸行為，其中一些可以實(shí)現(xiàn)興奮性和抑制性突觸后電流。然而，大多數(shù)這些裝置仍然依賴于不可見(jiàn)光源，這限制了它們?cè)谌斯ひ曈X(jué)系統(tǒng)等應(yīng)用中的使用。在這方面，新興的層狀硒化鉍（Bi2O2Se）材料表現(xiàn)出了出色的電子遷移率、寬帶光響應(yīng)和環(huán)境穩(wěn)定性，適用于多種光電子器件。盡管這一材料具有潛力，但迄今為止還未在光學(xué)突觸應(yīng)用中得到廣泛采用。

本研究首次將Bi2O2Se與石墨烯混合結(jié)構(gòu)應(yīng)用于光電探測(cè)器、光電子學(xué)、神經(jīng)形態(tài)裝置和數(shù)字邏輯運(yùn)算等多個(gè)領(lǐng)域。這種混合器件可以通過(guò)激發(fā)不同波長(zhǎng)的光源來(lái)控制其正負(fù)光響應(yīng)，無(wú)需額外的柵極控制。這一特性使得我們能夠模擬主要的突觸功能，例如短期記憶、長(zhǎng)期記憶、長(zhǎng)期增強(qiáng)和長(zhǎng)期抑制，通過(guò)調(diào)節(jié)光電導(dǎo)。此外，通過(guò)不同波長(zhǎng)的光輸入和光開(kāi)關(guān)，我們還能夠在同一設(shè)備中實(shí)現(xiàn)邏輯功能，如“AND”和“OR”。

通過(guò)使用開(kāi)爾文探針力顯微鏡，我們觀察到了Bi2O2Se /石墨烯層的表面電位變化，支持了這種雙向光響應(yīng)機(jī)制。這一研究為構(gòu)建神經(jīng)形態(tài)系統(tǒng)提供了一種創(chuàng)新且高效的途徑，將硒化鉍材料引入光學(xué)突觸領(lǐng)域，為未來(lái)的計(jì)算和光電子學(xué)開(kāi)辟了新的前景。

Bi2O2Se的制備：采用低壓化學(xué)氣相沉積（LPCVD）方法制備了均勻、高質(zhì)量的Bi2O2Se單晶，如圖1a 所示。簡(jiǎn)言之，將Bi2O3和B2Se3粉末放置在室的中心和上游以產(chǎn)生蒸氣源。由于新劈裂的云母與Bi2O2Se表現(xiàn)出強(qiáng)烈的相互作用，因此它是橫向二維生長(zhǎng)的合適基材。將該云母基材放置在室的下游側(cè)。在典型的生長(zhǎng)條件下，壓力保持在100托，中心區(qū)溫度保持在700℃ 40分鐘，然后自然冷卻至室溫。

圖1 Bi2O2Se的CVD合成及表征

光電探測(cè)器的應(yīng)用：光介導(dǎo)的激發(fā)是通過(guò)分別用 635 和 365 nm 的波長(zhǎng)照射光電探測(cè)器來(lái)進(jìn)行的。在這里，這種混合光電探測(cè)器表現(xiàn)出兩種響應(yīng)模式，即正光電導(dǎo)（PPC）和負(fù)光電導(dǎo)（NPC）。PPC通常是由激發(fā)更多電荷（電子或空穴）從價(jià)帶到導(dǎo)帶的照明產(chǎn)生的，從而導(dǎo)致半導(dǎo)體電導(dǎo)率的增加。此外，NPC是指半導(dǎo)體在光照下電導(dǎo)率降低。光對(duì) Bi2O2的影響分別研究了 1 V 電壓下的 Se 和石墨烯通道，以區(qū)分混合器件中的 NPC 和 PPC。

機(jī)理：，在強(qiáng)度為 1.2 mW cm ^-2 ^的635 nm 照明下Bi2O2Se的電流變化被區(qū)分為兩種狀態(tài)的行為，表明這種 PPC 行為涉及兩種效應(yīng)。在第一區(qū)域中，隨著燈的開(kāi)啟，器件的電流在短時(shí)間內(nèi)顯著增加。這種快速響應(yīng)是指在其他光電材料中觀察到的光電導(dǎo)性。此后，第二區(qū)域中的電流逐漸增大。這種緩慢的響應(yīng)歸因于先前報(bào)告中描述的輻射熱效應(yīng)引起的熱載流子注入。因此，我們得出Bi2O2Se的PPC現(xiàn)象是由光電導(dǎo)效應(yīng)和測(cè)輻射熱效應(yīng)共存引起的。相反，在石墨烯中觀察到NPC行為，如圖2c所示。在波長(zhǎng)為365 nm的照射下，石墨烯的電流逐漸減小，并且隨著光強(qiáng)度從0.6增加到4 mW cm^-2^ ，電流的衰減取決于光強(qiáng)度。電流減少的這種緩慢響應(yīng)可以通過(guò)光誘導(dǎo)的物理氣體從石墨烯表面的解吸和吸附來(lái)解釋。由于該器件處于大氣中，氧分子充當(dāng)受體，電子將從石墨烯流向吸附物，這使得石墨烯的費(fèi)米能級(jí)移至低能級(jí)，形成p型摻雜層。這種提出的電荷轉(zhuǎn)移機(jī)制在基于石墨烯的氣體傳感器中被廣泛接受。

圖2 在 Bi2O2Se/石墨烯混合器件中觀察到正光電導(dǎo)性和負(fù)光電導(dǎo)性

KPFM測(cè)試：基于KPFM測(cè)量，這兩種效應(yīng)分別通過(guò)Bi2O2Se在635和365 nm照射下相反的費(fèi)米能級(jí)變化得到驗(yàn)證。通過(guò)用 635 nm 波長(zhǎng)照射器件來(lái)實(shí)現(xiàn)Bi2O2Se費(fèi)米能級(jí)變化的增加，這表明存在光電導(dǎo)效應(yīng)。相反，觀察到Bi2O2Se在 365 nm 照射后的費(fèi)米能級(jí)較低，這與輻射熱效應(yīng)直接相關(guān)。通過(guò)這種方式，可以觀察到 365 nm 照射下的石墨烯的 NPC 行為。石墨烯的費(fèi)米能級(jí)增加以接近狄拉克點(diǎn)，因?yàn)榭昭ㄝd流子的濃度因氧或水分子從石墨烯表面的解吸而降低?？傮w而言，用于解釋該機(jī)制的 KPFM 結(jié)果與Bi2O2Se/石墨烯雜化結(jié)構(gòu)中的光響應(yīng)一致。PPC 和 NPC 之間光響應(yīng)的轉(zhuǎn)變分別通過(guò) 635 nm 和 365 nm 的照明實(shí)現(xiàn)并完全解釋。

圖3 采用 KPFM 來(lái)揭示Bi2O2Se/石墨烯薄膜的表面電位差 (SPD)并構(gòu)建具有不同光調(diào)制的混合結(jié)構(gòu)的能帶圖

突觸可塑性的模擬：這一獨(dú)特的光響應(yīng)性有助于模擬突觸的短期和長(zhǎng)期可塑性。這是由光電導(dǎo)、測(cè)輻射熱和光誘導(dǎo)解吸的綜合作用實(shí)現(xiàn)的。我們可以實(shí)現(xiàn)所有光刺激的長(zhǎng)期增強(qiáng)或長(zhǎng)期抑制，從而為神經(jīng)形態(tài)硬件開(kāi)辟了新的可能性。

圖4 光刺激下Bi2O2Se/石墨烯突觸器件中的突觸功能

數(shù)字邏輯功能的全光調(diào)制：展示了這些器件在數(shù)字邏輯功能方面的應(yīng)用，如“AND”和“OR”操作。通過(guò)全光調(diào)制，我們能夠執(zhí)行這些邏輯操作，進(jìn)一步證明了Bi2O2Se/石墨烯混合結(jié)構(gòu)的多功能性。

圖5 光電數(shù)字邏輯應(yīng)用

綜合而言，所提出的基于Bi2O2Se/石墨烯的光電器件代表了未來(lái)多功能人工神經(jīng)形態(tài)系統(tǒng)開(kāi)發(fā)的創(chuàng)新且高效的構(gòu)建模塊。這項(xiàng)研究為光電子學(xué)和神經(jīng)形態(tài)計(jì)算領(lǐng)域的進(jìn)展帶來(lái)了嶄新的可能性，有望推動(dòng)人工智能技術(shù)的發(fā)展。