深入探索物質(zhì)中電子的超快動(dòng)力學(xué)行為

作者：中國(guó)科學(xué)物理輯

李靖，劉運(yùn)全（北京大學(xué)物理學(xué)院）

2023年10月3日，因在阿秒光脈沖的產(chǎn)生和測(cè)量方面的卓越貢獻(xiàn)，Pierre Agostini、Ferenc Krausz與Anne L’Huillier三位科學(xué)家被授予諾貝爾物理學(xué)獎(jiǎng)。這一創(chuàng)新技術(shù)將允許科學(xué)家深入探索物質(zhì)中電子的超快動(dòng)力學(xué)行為，為“電子”世界揭開(kāi)新的篇章。

諾貝爾獎(jiǎng)委員會(huì)的官方描述為：“For experimental methods that generate attosecond pulses of light for the study of electron dynamics in matter”, “this breakthrough opens the world of electrons?！?三位獲獎(jiǎng)?wù)邔⒐蚕泶舜沃Z貝爾物理學(xué)獎(jiǎng)的獎(jiǎng)金。

為什么說(shuō)“打開(kāi)電子世界的大門”如此重要？首先，讓我們來(lái)探討為何要研究電子動(dòng)力學(xué)，以及如何研究電子動(dòng)力學(xué)。

電子的世界

我們所處的世界，因材料多樣的宏觀物性而變得豐富多彩。例如，金屬因其卓越的導(dǎo)電性能而被用作導(dǎo)線；同時(shí)，其出色的導(dǎo)熱性也使它成為熱傳導(dǎo)的首選材料；絕緣體由于其不導(dǎo)電的性質(zhì)而被制作成為導(dǎo)線的保護(hù)層；在微電子工藝中，半導(dǎo)體則是芯片制備的關(guān)鍵材料；超導(dǎo)體，由于其具有零電阻和抗磁性，被廣泛應(yīng)用于包括超導(dǎo)量子計(jì)算機(jī)、超導(dǎo)天線、超導(dǎo)微波器件、磁懸浮、高能加速器等器件；對(duì)于光學(xué)材料，人們則會(huì)根據(jù)其不同的光學(xué)性質(zhì)如反射率、折射率和吸收率等，制作功能各異的光學(xué)元件。

為何不同的材料會(huì)有如此多樣的宏觀物性？這背后的原因與其微觀結(jié)構(gòu)緊密相關(guān)。原子物理告訴我們所有物質(zhì)均由原子或分子構(gòu)成。在每個(gè)原子中，除了中心的原子核外，其周圍環(huán)繞有電子云。電子云的形狀和大小取決于電子的能量和角動(dòng)量，例如在氫原子中，s軌道電子呈球狀，而p軌道電子呈紡錘形。正是這些特定的電子云構(gòu)型，進(jìn)一步?jīng)Q定了原子間的相互作用方式，即化學(xué)鍵的形成等。電子的分布對(duì)分子的結(jié)構(gòu)和其它物理化學(xué)性質(zhì)起著關(guān)鍵作用。原子或分子間的結(jié)合還可以進(jìn)一步形成固體、液體和氣體。我們以固體為例，在固體中，由于大量原子緊密排列，它們的能級(jí)會(huì)形成能帶，基于這些能帶的填充狀況、能帶間隙的大小，固體又可以被分類為導(dǎo)體、半導(dǎo)體和絕緣體，如圖3所示。

圖3. 原子組成分子，原子或分子再進(jìn)一步構(gòu)成宏觀物質(zhì)[2]

因此，電子的行為影響著物質(zhì)的宏觀性質(zhì)。例如，固體的導(dǎo)電率和導(dǎo)熱率與電子的散射弛豫時(shí)間相關(guān)；物質(zhì)的磁性與電子的磁矩有關(guān)；機(jī)械強(qiáng)度與化學(xué)鍵的形成有關(guān)。此外，宏觀量子電動(dòng)力學(xué)指出，物質(zhì)的光學(xué)性質(zhì)是由材料中電子與光子或光場(chǎng)的相互作用所決定的。

因此，揭示并操控電子行為對(duì)于物理學(xué)是至關(guān)重要的。為了描述微觀尺度的電子動(dòng)力學(xué)，我們需要相關(guān)的理論進(jìn)行描述，并通過(guò)設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)加以驗(yàn)證。一旦人們對(duì)此有了深入的理解，就可以嘗試改變物質(zhì)的性質(zhì)。考慮到經(jīng)典理論如麥克斯韋方程和洛倫茲力方程在描述原子行為時(shí)的局限性，我們需要依賴量子力學(xué)來(lái)描述電子運(yùn)動(dòng)。通過(guò)求解薛定諤方程，可以獲得電子的軌道波函數(shù)。對(duì)于定態(tài)薛定諤的解，它只提供電子云的靜態(tài)圖像。例如，在氫原子中，其基態(tài)1s軌道含時(shí)波函數(shù)可以表示為：

可見(jiàn)，由于氫原子的基態(tài)1s是一個(gè)定態(tài)，因此電子的時(shí)間演化僅僅是一個(gè)復(fù)指數(shù)因子。那關(guān)鍵問(wèn)題是，有沒(méi)有可能“觀察”電子處于定態(tài)時(shí)的繞核運(yùn)動(dòng)？如果有，條件是什么？更進(jìn)一步，在光作用下，如何描述電子的動(dòng)力學(xué)過(guò)程？例如電子是如何躍遷(躍遷過(guò)程的示意圖如圖4所示)、如何被電離的？電子的躍遷、電離是否需要時(shí)間，能否“觀察”這個(gè)過(guò)程？條件是什么？對(duì)這些科學(xué)問(wèn)題的探索是阿秒測(cè)量技術(shù)的原動(dòng)力。

圖4. 電子躍遷過(guò)程示意圖[6]

為解答上述問(wèn)題，先考慮一個(gè)日常例子，如圖5所示。夏天時(shí)，吊扇逆時(shí)針旋轉(zhuǎn)，將空氣吹向下方，帶來(lái)涼爽感；冬天時(shí)，它順時(shí)針旋轉(zhuǎn)，將空氣吹向上方，起到保溫作用。因此，我們可以通過(guò)觀察室內(nèi)吊扇旋轉(zhuǎn)方向來(lái)確定當(dāng)前是逆時(shí)針（“夏天”）還是順時(shí)針（“冬天”）。憑肉眼觀察，吊扇的快速旋轉(zhuǎn)使其方向難以判定。然而，使用高速攝像機(jī)，我們可以捕捉到這一細(xì)節(jié)并確定其旋轉(zhuǎn)方向，從而得知季節(jié)。

圖5. 利用高速攝像機(jī)觀測(cè)吊頂風(fēng)扇的轉(zhuǎn)向[7]

這一日常觀察啟示我們：如果希望“看到”電子在原子中的動(dòng)態(tài)，就需要一臺(tái)時(shí)間分辨率極高的“攝像機(jī)”。那么，在微觀世界中電子運(yùn)動(dòng)的時(shí)間尺度又是多少呢？利用玻爾模型，我們知道電子在基態(tài)軌道上運(yùn)動(dòng)時(shí)，軌道能量絕對(duì)值約為13.6 eV，因此可以估算電子在氫原子內(nèi)運(yùn)動(dòng)的時(shí)間尺度約為

，即48阿秒。我們還可以估算電子圍繞玻爾軌道運(yùn)動(dòng)一周需約150阿秒?？梢?jiàn)，阿秒(一百億億分之一秒！)是原子內(nèi)電子運(yùn)動(dòng)的本征時(shí)間尺度。因此，為了捕捉電子的這種快速動(dòng)態(tài)，我們需要一種能夠產(chǎn)生阿秒級(jí)別脈沖的探針。這么短的時(shí)間尺度，有沒(méi)有相應(yīng)的探針呢？

2023年度諾貝爾物理獎(jiǎng)主要貢獻(xiàn)正是產(chǎn)生阿秒光脈沖。

阿秒脈沖的產(chǎn)生

正如圖6展示的，微波電子學(xué)和超快光子學(xué)是超快科學(xué)的核心手段。然而，由于電子間的庫(kù)倫相互作用，微波電子學(xué)手段所能測(cè)量的時(shí)間尺度局限于皮秒量級(jí)，難以捕捉阿秒的過(guò)程。反觀超短激光脈沖技術(shù)在實(shí)驗(yàn)室的應(yīng)用，它到底能達(dá)到怎樣的精度呢？1985年，Gerard Mourou和DonnaStrickland因發(fā)展啁啾脈沖放大技術(shù)，獲得了2018年度諾貝爾物理學(xué)獎(jiǎng) [4]。雖然超短脈沖激光技術(shù)取得了巨大進(jìn)步，但目前其能輸出的最短激光脈沖僅約為4飛秒。長(zhǎng)時(shí)間以來(lái)，科學(xué)家們嘗試各種技術(shù)方案，試圖從激光器中獲得更短的光脈沖，但收效甚微。直到2001年，得益于“光波電子學(xué)”技術(shù)，超快光學(xué)進(jìn)入阿秒時(shí)代，也是本次諾貝爾獎(jiǎng)的內(nèi)容。

圖6. 超快科學(xué)的發(fā)展[9]

光波電子學(xué)的核心內(nèi)容是通過(guò)可控的強(qiáng)激光場(chǎng)操控電子與原子的相互作用，進(jìn)而獲得更短的光脈沖。光波電子學(xué)技術(shù)得益于強(qiáng)場(chǎng)原子物理研究。1987年，A. L’Huillier等研究者發(fā)現(xiàn)，當(dāng)稀有氣體原子（如Xe、Kr和Ar）暴露在強(qiáng)度超過(guò)的紅外光場(chǎng)中，會(huì)產(chǎn)生高次諧波（即頻率為基頻光整數(shù)倍的光子） [11]。高次諧波產(chǎn)生(High Harmonic Generation)，被簡(jiǎn)稱為HHG。此現(xiàn)象中，高次諧波的頻率是基頻紅外激光的奇數(shù)倍，按照其強(qiáng)度可分為低階的極速衰減區(qū)、平臺(tái)區(qū)（5-33階諧波）及截止區(qū) [16]，如圖7所示。

圖7. 高次諧波譜[16]

另外，1979年，本次諾貝爾獎(jiǎng)獲得者之一Pierre Agostini組最早發(fā)現(xiàn)了另外一個(gè)重要強(qiáng)場(chǎng)物理現(xiàn)象——閾上電離（Above Threshold Ionization，ATI）[14]。閾上電離現(xiàn)象是指在強(qiáng)激光場(chǎng)作用下，原子中的電子可以吸收多個(gè)光子能量，甚至遠(yuǎn)超過(guò)原子電離能，再發(fā)生電離，如圖8所示。這種現(xiàn)象是一個(gè)典型的多光子非線性過(guò)程，因此也是一種強(qiáng)場(chǎng)效應(yīng)。ATI和HHG是強(qiáng)激光場(chǎng)中與電子動(dòng)力學(xué)密切相關(guān)的問(wèn)題。為了深入揭示ATI和HHG的產(chǎn)生機(jī)理，當(dāng)時(shí)的研究者們迫切開(kāi)展深入理論研究。

圖8. 閾上電離示意圖[8]

到了上個(gè)世紀(jì)90年代初，在開(kāi)展ATI的理論研究中， Kulander等人與Anne L’Huillier, Kenneth Schafer等合作者一起，通過(guò)求解麥克斯韋方程組及含時(shí)薛定諤方程 [16]，提出了所謂的再散射模型解釋了HHG [18]，并且給出了計(jì)算高次諧波截止頻率的公式[17]。

其中，是電子的電離能，是有質(zhì)動(dòng)力(pondermotive)勢(shì)（即電子在激光場(chǎng)中振蕩時(shí)所獲得的平均動(dòng)能）。

1993年，Kulander在比利時(shí)的一個(gè)會(huì)議上介紹了再散射模型，用該模型解釋如何產(chǎn)生約10至120 eV的短脈沖HHG [18]。幾乎同時(shí)，Paul Corkum基于強(qiáng)場(chǎng)原子物理的背景提出了三步模型 [19]，該模型詳細(xì)描述了HHG的產(chǎn)生過(guò)程：首先由激光場(chǎng)引發(fā)電子的隧道電離；隨后，激光場(chǎng)加速電子；最后，當(dāng)場(chǎng)在下一個(gè)周期反向時(shí)，電子可能返回離子并重新結(jié)合，在該過(guò)程中，其動(dòng)能轉(zhuǎn)化為極紫外(XUV)光子發(fā)射出去。Kulander和Corkum的模型是半經(jīng)典的，1994年，Lewenstein、L’Huiller和Corkum與其他幾位合作者進(jìn)一步提出了一個(gè)完整的量子理論，證實(shí)了Kulander和Corkum的半經(jīng)典解釋[21]。

圖9. 三步模型或再散射模型的示意圖[1]

從理論上揭示HHG物理機(jī)制之后，研究者們很快開(kāi)始探索如何產(chǎn)生阿秒脈沖。1996年，L’Huillier與Lewenstein等人提出了阿秒脈沖串的物理圖像。Agostini及其合作者提出了雙光子干涉的阿秒重構(gòu)（Reconstruction of Attosecond Beating by Interference of Two-photon Transitions， RABBIT）的理論方案[24]，如圖10所示。RABBIT方案為測(cè)量阿秒脈沖串中的阿秒脈沖寬度提供重要的理論基礎(chǔ)。該方法要求將高次諧波與紅外基頻驅(qū)動(dòng)激光場(chǎng)同步，并作用在稀有氣體靶上。在基頻光場(chǎng)作用下，由于光電子吸收了相鄰階次的高次諧波，不同量子路徑之間發(fā)生干涉，能譜中會(huì)產(chǎn)生邊帶。通過(guò)調(diào)節(jié)阿秒脈沖串和紅外基頻激光場(chǎng)之間的相位，可以觀測(cè)到邊帶的調(diào)制，進(jìn)而可重建原始的阿秒脈沖信息，如圖10所示。

圖10. RABBIT方法的示意圖[12]

該方案是通過(guò)多周期的驅(qū)動(dòng)激光產(chǎn)生高次諧波，得到的是一串阿秒脈沖序列。人們還希望能產(chǎn)生單個(gè)的阿秒脈沖。在同一時(shí)期，Corkum、Burnett與Ivanov提出通過(guò)驅(qū)動(dòng)場(chǎng)限制高次諧波在單周期內(nèi)發(fā)射，實(shí)現(xiàn)單個(gè)阿秒脈沖[26]。另外，Shafer和Kulander也提出了利用cut-off區(qū)的諧波來(lái)產(chǎn)生單個(gè)阿秒脈沖的方案[27]。在實(shí)驗(yàn)探索方面，逐漸具有產(chǎn)生單個(gè)阿秒脈沖所需的技術(shù)準(zhǔn)備，比如：維也納Krausz團(tuán)隊(duì)實(shí)現(xiàn)了小于5飛秒的放大飛秒激光輸出，并開(kāi)展高次諧波的實(shí)驗(yàn)研究，實(shí)現(xiàn)了截止能量~300 eV的高次諧波譜。米蘭的Mauro Nisoli小組獲得了當(dāng)時(shí)最短的光脈沖（4.5飛秒）。

有了阿秒脈沖的產(chǎn)生和測(cè)量理論，還需要得到實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。2001年，在巴黎-薩克萊，Agostini組產(chǎn)生了持續(xù)時(shí)間為250阿秒的脈沖序列，該實(shí)驗(yàn)基于RABBIT方案 [30]，如圖11所示。在維也納，Krausz團(tuán)隊(duì)產(chǎn)生了持續(xù)時(shí)間為650阿秒的孤立脈沖 [31]，他們的實(shí)驗(yàn)正是基于Shafer和Kulander提出的理論方案 [27]，如圖12所示。至此，國(guó)際上首次產(chǎn)生阿秒脈沖序列以及單個(gè)阿秒脈沖的產(chǎn)生和測(cè)量的實(shí)驗(yàn)都順利完成，叩開(kāi)了阿秒電子動(dòng)力學(xué)的大門。Krausz團(tuán)隊(duì)后續(xù)還進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)了周期量級(jí)放大飛秒激光脈沖載波包絡(luò)的相位穩(wěn)定，進(jìn)一步縮短了阿秒脈沖的持續(xù)時(shí)間，并開(kāi)展了一系列阿秒電子動(dòng)力學(xué)研究。

圖11. 第一次實(shí)驗(yàn)產(chǎn)生阿秒序列[30]

圖12. 第一次實(shí)驗(yàn)產(chǎn)生單個(gè)阿秒脈沖[31]

阿秒脈沖的應(yīng)用

阿秒脈沖為科學(xué)家揭示光電效應(yīng)的響應(yīng)時(shí)間問(wèn)題，提供了強(qiáng)大研究工具。原子的光電離過(guò)程是否存在時(shí)間延遲，以及時(shí)間延遲的產(chǎn)生原因一直懸而未決。2010年，Krausz團(tuán)隊(duì)運(yùn)用孤立阿秒脈沖產(chǎn)生技術(shù)，結(jié)合阿秒條紋相機(jī)技術(shù)，對(duì)這一現(xiàn)象進(jìn)行了觀測(cè)。在他們的實(shí)驗(yàn)中，當(dāng)使用100 eV光子電離氖原子時(shí)，2s軌道電子的發(fā)射時(shí)間比2p軌道電子快了~20阿秒 [32]。然而，這個(gè)實(shí)驗(yàn)結(jié)果與理論計(jì)算存在顯著差異，后者的預(yù)測(cè)時(shí)間短了近一半。更令人困惑的是，盡管不同的理論組之間的計(jì)算結(jié)果稍有差別，但都與實(shí)驗(yàn)結(jié)果不符[33-35]。

這個(gè)謎團(tuán)直到2017年才由L’Huillier團(tuán)隊(duì)解決。研究團(tuán)隊(duì)采用不同能量的高次諧波光子激發(fā)氖原子，由于氖原子2s結(jié)合能比2p結(jié)合能高27 eV，團(tuán)隊(duì)通過(guò)篩選不同能量光子電離原子，以避免2s與2p電離信號(hào)重疊。研究人員利用RABBIT測(cè)量技術(shù)，通過(guò)擬合邊帶振蕩，分析電離延時(shí)，得到的數(shù)據(jù)與多體微擾理論方法計(jì)算符合得很好，如圖13所示。經(jīng)過(guò)分析，他們發(fā)現(xiàn)光子將一個(gè)2p電子電離后剩余的能量用于同時(shí)將另一個(gè)2p電子提升到3p亞殼層（即Shake-up過(guò)程），正是Shake-up過(guò)程干擾了先前的實(shí)驗(yàn)測(cè)量。

圖13. 利用阿秒脈沖序列的RABBIT測(cè)量方案解決氖原子電離時(shí)間分歧[36]

阿秒脈沖還被用在氣液相物質(zhì)的電離研究中。2020年，瑞士聯(lián)邦理工大學(xué)Jordan等人通過(guò)RABBIT測(cè)量方案，研究了氣相和液相的相對(duì)電離延時(shí)，如圖14所示。實(shí)驗(yàn)表明，液態(tài)水的光電子與氣態(tài)水的光電子之間存在50~70阿秒的時(shí)間延遲[39]。從直覺(jué)上看，液態(tài)水的電子運(yùn)動(dòng)速度較慢可能是合理的，因?yàn)榕c氣相的水分子相比，液相水分子的光電子必須經(jīng)過(guò)更復(fù)雜的電勢(shì)環(huán)境。因此水分子與附近的水分子相互作用是其光電離動(dòng)力學(xué)時(shí)間延遲的主要影響因素。

圖14. 利用阿秒脈沖序列探索氣液態(tài)水的電離時(shí)間[39]

阿秒脈沖也被用于揭示固體復(fù)雜電子動(dòng)力學(xué)過(guò)程，包括電荷轉(zhuǎn)移和電荷屏蔽效應(yīng)、像電荷產(chǎn)生、電子-電子散射以及集體電子運(yùn)動(dòng)等過(guò)程。在金屬鎢的光電離實(shí)驗(yàn)中，科學(xué)家使用了所謂的泵浦探測(cè)技術(shù)，其中初始光脈沖用于觸發(fā)鎢的動(dòng)力學(xué)，第二個(gè)光脈沖通過(guò)光電離探測(cè)瞬態(tài)過(guò)程。研究發(fā)現(xiàn)，與來(lái)自價(jià)帶巡游態(tài)的光電子相比，來(lái)自局域態(tài)（4f）的光電子發(fā)射會(huì)延遲大約100阿秒 [40]。

結(jié)語(yǔ)

因在實(shí)驗(yàn)上產(chǎn)生阿秒脈沖的開(kāi)創(chuàng)性研究，三位卓越的科學(xué)家受到了高度贊譽(yù)。這些研究不僅僅是技術(shù)上的巨大飛躍，更是人類對(duì)自然界深入認(rèn)識(shí)的里程碑。阿秒脈沖已經(jīng)被廣泛用來(lái)探測(cè)原子和分子中電子的動(dòng)態(tài)行為 [41]?？茖W(xué)家對(duì)“更微觀、更快”的研究和探索從未停止。諾貝爾獎(jiǎng)的頒發(fā)，不僅僅是對(duì)三位科學(xué)家辛勤工作的認(rèn)可，更是對(duì)整個(gè)超快科學(xué)界的鼓舞。它提醒我們，好奇心和對(duì)未知世界不斷的探索，將引領(lǐng)我們走向新的科學(xué)前沿，揭示物質(zhì)世界更多奧秘。

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編輯：黃飛