如何利用高斯過程回歸模型建立燃料電池電堆功率預(yù)測模型？

摘要

對車輛輔助裝置的控件進行優(yōu)化設(shè)計時，需要建立一個燃料電池電堆功率預(yù)測模型，而該模型的建立需要考慮各種電堆控制參數(shù)，這一點至關(guān)重要。然而，創(chuàng)建一個可以定量預(yù)測電池電堆功率的模型需要用到大量的關(guān)于燃料電池內(nèi)部材料和結(jié)構(gòu)的數(shù)據(jù)。此外，由于模型內(nèi)部存在各種復(fù)雜現(xiàn)象，需要進行大規(guī)模建模。在本研究中，我們采用空間填充技術(shù)這一實驗設(shè)計方法有效獲取了各項數(shù)據(jù)。基于獲取的數(shù)據(jù)，我們利用高斯過程回歸模型創(chuàng)建了一個能夠在短時間內(nèi)預(yù)測電堆性能以及電堆各部分溫度和壓力的模型。該模型可以用來計算最大化電堆功率所需的操作條件。除此之外，經(jīng)試驗證明，利用該功率預(yù)測模型還可以在有限的試驗數(shù)據(jù)條件下研究電池電堆性能。

一

引言

1.1. 背景

聚合物電解質(zhì)燃料電池（FC）以氫氣（H?）作為燃料，將化學(xué)能直接轉(zhuǎn)化為電能。這就使其能源效率比內(nèi)燃機更高，且運行過程中排放的只有水。因此，它是一種對環(huán)境影響較小的發(fā)電裝置，有望廣泛應(yīng)用于汽車和卡車等領(lǐng)域，還可以用作工廠的備用電源（1）。特別是在汽車行業(yè)，各個國家都制定了相關(guān)的法律法規(guī)，尋求一款對環(huán)境影響較小的燃料電池汽車，作為實現(xiàn)電氣化的一種方式。然而，由于基礎(chǔ)設(shè)施建設(shè)不足、燃料電池電堆成本過高等多種原因，燃料電池汽車的普及率較低（2）、（3）。降低燃料電池電堆成本需要在有限的催化劑用量和活性面積的前提下達到必要的功率和耐用性（3）。因此，通過開發(fā)新材料和優(yōu)化控制來提高功率輸出是非常必要的。

燃料電池電堆內(nèi)部的電流分布和電化學(xué)反應(yīng)活性會根據(jù)發(fā)電環(huán)境中產(chǎn)生的氣體、溫度和水的變化而變化，電堆性能也會隨之而發(fā)生變化。對此，我們進行了多項研究，通過數(shù)學(xué)建模再現(xiàn)堆棧內(nèi)部環(huán)境，以預(yù)測電堆性能隨各個控制變量的變化（4）、（5）。由于各參數(shù)間的相互影響，燃料電池電堆的數(shù)學(xué)建模十分復(fù)雜。需要掌握所涉及的各種物理現(xiàn)象的理論公式、各種材料的物理性質(zhì)等等（6）。因此，一旦材料或燃料電池的結(jié)構(gòu)發(fā)生變化，就要重新精確測量和系數(shù)擬合，以獲得需要的參數(shù)。

隨著人工智能技術(shù)的發(fā)展，越來越多的研究都開始利用機器學(xué)習(xí)來建模（7）。通過機器學(xué)習(xí)進行電堆性能建模的優(yōu)點包括，可以在不進行仿真的情況下為電池電堆內(nèi)部的復(fù)雜流體狀態(tài)建模。

監(jiān)督學(xué)習(xí)是機器學(xué)習(xí)的一種?？梢酝ㄟ^適當(dāng)?shù)貥擞洔y量數(shù)據(jù)中特征值的輸入和輸出來獲得相應(yīng)的數(shù)據(jù)并創(chuàng)建模型。人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)屬于機器學(xué)習(xí)中的監(jiān)督學(xué)習(xí)。使用人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的電堆功率預(yù)測模型具有高度精確性并且能夠用于性能的定量預(yù)測（8）、（9）。然而，創(chuàng)建一個使用人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的性能預(yù)測模型需要用到大量的測量數(shù)據(jù)。此外，參考文獻中的例子（8）、（9）都有五個左右的解釋變量，并且每個解釋變量僅限約三個水平，因此電堆功率精確預(yù)測的范圍也受到限制。在本次研究中，我們通過實驗設(shè)計（DoE）方法獲取了測量數(shù)據(jù)，并根據(jù)這些數(shù)據(jù)，采用高斯過程回歸模型（10）將11個變量作為輸入控制參數(shù)，創(chuàng)建了燃料電池電堆功率、壓差和出口溫度的預(yù)測模型。為了增強所建電堆功率預(yù)測模型的輸出，我們對控制參數(shù)變量進行了整體優(yōu)化，并利用實物燃料電池電堆驗證了電堆功率的增強效果。這清楚地表明，通過高斯過程回歸模型和少量訓(xùn)練數(shù)據(jù)創(chuàng)建的電堆功率預(yù)測模型，可用來研究增強輸出的控制。

1.2.電堆建模概述

表1 輸入輸出參數(shù)的定義

圖1是電堆示意圖（在專門為本研究創(chuàng)建高斯過程回歸模型時，對其進行了評估）。

首先，空間填充技術(shù)（11）屬于一種實驗設(shè)計，用于設(shè)置實驗條件，以便有效地獲取訓(xùn)練數(shù)據(jù)用于機器學(xué)習(xí)。我們還設(shè)計了一款設(shè)備，可以全自動執(zhí)行實驗步驟并進行數(shù)據(jù)的預(yù)處理。只需在設(shè)備上裝載燃料電池電堆即可。該設(shè)備可創(chuàng)建實驗條件、執(zhí)行實驗、獲取并整理實驗數(shù)據(jù)。利用全自動評估系統(tǒng)獲得實驗數(shù)據(jù)后，可通過高斯過程回歸模型創(chuàng)建燃料電池電堆機器學(xué)習(xí)統(tǒng)計模型。所建模型的輸入和輸出如表1所示。易特馳的ETAS ASCMO工具可用于實驗設(shè)計并創(chuàng)建高斯過程回歸模型。

圖1 電堆示意圖

二

電堆性能評估

2.1. 設(shè)定實驗條件

通過實驗設(shè)計設(shè)置實驗條件時，需要分別設(shè)置11個控制參數(shù)的上限和下限。設(shè)置上限和下限時需要考慮兩個方面，即電堆組件的安全以及評估裝置控件的上限和下限。舉個例子，當(dāng)電堆內(nèi)部陽極和陰極之間產(chǎn)生壓差時，從電堆保護的角度出發(fā)，要對陽極和陰極之間的壓差設(shè)定一個上限，以保護組件免受壓差的影響或防止壓差達到或超過某一水平（12）。

2.2. 實驗程序

我們?yōu)樵擁棇嶒炛圃炝艘粋€九片電池層狀排列的電堆。實驗程序的設(shè)置如圖2所示，基于實驗設(shè)計在各種測定條件下進行評估。

向陽極和陰極輸入氫氣（H?）和氮氣（N?），并調(diào)節(jié)電堆和加濕器的溫度。然后，向陰極輸入空氣并調(diào)節(jié)陽極和陰極的背壓。如果此時電堆的開路電壓保持在1V左右，元件會逐漸發(fā)生劣化。因此，我們設(shè)定了電流值，稍稍降低了電壓。

在電流達到設(shè)定值之前，會以1 A/sec的速度發(fā)電。該電流會維持30分鐘，取最后一分鐘的平均值作為目標測量條件下的電堆功率性能。測量結(jié)束后，再次向陰極通入N?，降低電堆電壓，在進行溫度調(diào)節(jié)并通入H?、N?后對排出的水進行處理。

圖2 實驗方案示意圖

2.3.全自動評估系統(tǒng)

我們設(shè)計了一個自動評估系統(tǒng)，用于在上述條件和程序下進行實驗，并整理數(shù)據(jù)創(chuàng)建高斯過程回歸模型。系統(tǒng)圖如圖3所示。

全自動評估系統(tǒng)由實驗控制系統(tǒng)、實驗裝置系統(tǒng)和數(shù)據(jù)分析系統(tǒng)三個主要部分組成。在實驗控制系統(tǒng)中，可以基于實驗設(shè)計（用易特馳ETAS ASCMO軟件創(chuàng)建），用11個變量創(chuàng)建裝置控制文件，還可以傳輸轉(zhuǎn)換后可用于實驗設(shè)備控制的控制配置文件。在實驗裝置系統(tǒng)中，可基于控制配置文件對上述實驗過程進行控制，只有與11個變量相關(guān)的控制參數(shù)部分是不同的。我們用各種測量儀器測量并用記錄器記錄了不同條件下的實驗數(shù)據(jù)。數(shù)據(jù)分析系統(tǒng)會自動整理測量數(shù)據(jù)，然后按照表1進行標記，將其處理成可供機器學(xué)習(xí)用的數(shù)據(jù)。然后使用創(chuàng)建的數(shù)據(jù)集創(chuàng)建高斯過程回歸模型。易特馳的ETAS INCA-FLOW軟件可用作管理系統(tǒng)，用于設(shè)備全自動操作。

圖3 自動化試驗流程示意圖

2.4. 電堆的高斯過程回歸模型

用高斯過程回歸模型為電堆建模。高斯過程回歸具有非線性的特點，并且由于采用了概率法，模型預(yù)測值具有不確定性，但可以計算出不同預(yù)測值的概率（10）。

建模中用到的基于高斯過程回歸的預(yù)測方程如式（1）所示。（13）

指數(shù)函數(shù)部分的高斯核函數(shù)，采用的是常用的ARD平方指數(shù)核。

是解釋變量的輸入向量，N是訓(xùn)練數(shù)據(jù)項的數(shù)量，Ci是從超參數(shù)導(dǎo)出的第i個訓(xùn)練數(shù)據(jù)項的系數(shù)。D是維數(shù)，Xi,l表示訓(xùn)練數(shù)據(jù)位置，Xl是輸入值，rl是長度尺度。其中，Ci和rl是超參數(shù)，在ASCMO軟件中，這些超參數(shù)是通過邊際似然優(yōu)化算法確定的（14）。

在利用空間填充技術(shù)設(shè)定的實驗條件下，我們利用由全自動評估系統(tǒng)獲取169個條件組成的數(shù)據(jù)集創(chuàng)建了高斯過程回歸模型。表1是對建模參數(shù)的定義（標簽）。其中N?濃度是指輸送到陽極入口的氣體中N?所占的比例。陽極和陰極的壓差是指電堆入口和出口處的壓力差。在為功率建模時，電堆輸出是從九片電池的總輸出轉(zhuǎn)換為一片電池的等效輸出。對于11個已經(jīng)確定的輸入?yún)?shù)，每個輸出項都要通過高斯過程回歸建模。

使用留一法（LOO）評估所建模型的準確性（15）?？梢酝ㄟ^決定系數(shù)R2來評估留一法得出的模型精度。如果R2為0.9或以上，則模型可用于定量預(yù)測；如果R2為0.6或以上，則模型可用于定性預(yù)測（15）。

三

結(jié)果與討論

3.1. 電堆模型評估

根據(jù)表1中定義的輸入條件為陽極壓差、陰極壓差、冷卻劑出口壓力、冷卻劑出口溫度和電堆功率建模。圖4是采用留一法對所建模型進行評估時的結(jié)果。我們收集了169項測量數(shù)據(jù)用于建模。對電堆功率和各種出口參數(shù)進行預(yù)測時R2>0.9。這表明得到的模型可以用于定量預(yù)測穩(wěn)定狀態(tài)下的電堆功率、陰極壓差、陽極壓差以及冷卻劑出口溫度和壓力。

圖4 留一法評估結(jié)果

基于高斯過程回歸模型評估了11個變量對電堆功率的貢獻。對功率貢獻最大的參數(shù)是電流，如果將電流的貢獻視為1，則其他參數(shù)的相對貢獻如圖5所示。顯然，陽極控制參數(shù)的貢獻較低，而陰極控制參數(shù)的貢獻較高。由于燃料電池過電壓更多地取決于陰極的氧還原反應(yīng)，而不是陽極的氫氧化反應(yīng)（16），顯然本研究中功率預(yù)測模型所用電堆特性的選擇是比較合適的。

圖6所示為各標準工況下測得的電堆極化曲線以及將各標準工況下的控制參數(shù)輸入功率預(yù)測模型時預(yù)測的平均功率值。利用高斯過程回歸模型創(chuàng)建的模型會產(chǎn)生預(yù)測值的平均值和標準差σ（10）, （17）。圖6給出了±3σ范圍內(nèi)模型預(yù)測的平均值。電堆實際測量的極化曲線落在±3σ范圍內(nèi)，表明可以預(yù)測各種工作條件下的輸出值。

對電堆功率的貢獻

圖5 輸入值與電堆功率的相關(guān)性

電流密度【A/cm2】

圖6 模型預(yù)測值與實測數(shù)據(jù)對比

在圖6中，高電流密度下的σ相較于低電流密度下的σ更為分散。這是因為高負載側(cè)的測量數(shù)據(jù)項的數(shù)量約為測量數(shù)據(jù)項總數(shù)的12%，并且學(xué)習(xí)數(shù)據(jù)比低負載側(cè)少。

到目前為止，我們采用多路布局進行實驗設(shè)計，并根據(jù)參數(shù)化研究結(jié)果來預(yù)測電堆功率（18）。因此，當(dāng)多個變量同時變化時測量點的數(shù)量會顯著增加。那么，想要在多路布局中評估11個變量并創(chuàng)建高精度預(yù)測模型，就需要進行數(shù)萬次實驗。本研究采用空間填充技術(shù)進行實驗設(shè)計（實驗設(shè)計法），利用高斯過程回歸建模。這表明，將評估點數(shù)減少到數(shù)百個時，即使11個相關(guān)變量同時發(fā)生變化，也可以對各種輸出項進行預(yù)測。

圖7 優(yōu)化參數(shù)對電堆功率的影響

3.2. 利用功率預(yù)測模型檢查控制參數(shù)輸出增強

關(guān)于是否可以用電堆功率預(yù)測模型來研究各種控制參數(shù)并強化輸出，我們已經(jīng)進行了驗證。在驗證過程中，我們對控制參數(shù)進行了整體優(yōu)化，以最大化電堆的低電流密度和高電流密度輸出。

圖7顯示了標準條件和優(yōu)化條件下模型預(yù)測輸出和測量輸出的平均值。所測電堆的規(guī)格與建模用電堆的規(guī)格相同，但卻是不同的電堆。

當(dāng)標準條件下的控制參數(shù)發(fā)生改變時，用功率預(yù)測模型計算出的平均功率預(yù)測值，預(yù)計在低電流密度下會增強8.9%，在高電流密度下會增強7.0%。據(jù)測算，這一數(shù)字分別為4.1%和6.0%。

因此，專門為本研究創(chuàng)建的功率預(yù)測模型也可以用來研究電堆功率的增強。

圖8列出了總體優(yōu)化后低電流密度和高電流密度控制參數(shù)與標準操作條件下此類參數(shù)的比率。條件優(yōu)化后，可以將陰極壓力和陰極流量設(shè)置的更高，由于陰極過電壓被降低，可以認為功率被增強。另一方面，在陽極，實驗條件要求減少流量并提高N?濃度。可以認為是因為陽極過電壓對功率性能幾乎沒有貢獻。圖5的結(jié)果以及一般燃料電池特性都允許對這些控制參數(shù)進行調(diào)整（16）。要獲得更精確的功率預(yù)測模型，可能需要在11個變量構(gòu)成的多維空間中提高整體數(shù)據(jù)密度。

（a）低電流密度

（b）高電流密度

圖8 優(yōu)化參數(shù)/標稱參數(shù)之比

本研究中創(chuàng)建的電堆功率預(yù)測模型可用于燃料電池系統(tǒng)的持續(xù)優(yōu)化。該系統(tǒng)與實際車輛的電池系統(tǒng)相當(dāng)，還可以與實際車輛的配件和相關(guān)物項匹配。

四

結(jié)論

本次研究得出的結(jié)果如下：

（1）通過空間填充技術(shù)將電堆性能評估點的數(shù)量降至最低，根據(jù)實驗和數(shù)據(jù)分析用自動化系統(tǒng)獲得各種測量數(shù)據(jù)，利用高斯過程回歸為各輸出項建模。

（2）利用高斯過程回歸模型，優(yōu)化控制參數(shù)，以最大化電堆功率，為研究電堆功率的增強提供了可能。

未來，本文所述模型將用于系統(tǒng)級優(yōu)化。

審核編輯：劉清