背景
來自英國利茲大學(xué)的丹尼爾·斯通博士(Dr. Daniel Stone)的研究小組主要致力于大氣以及燃燒過程中的氧化反應(yīng)研究。對(duì)那些可以掌控大氣成分和燃料燃燒過程的活性物質(zhì),如氫氧根(OH)、過氧根(HO2)以及克里奇中間體(Criegee intermediates)等的化學(xué)反應(yīng)過程,斯通博士尤其感興趣。為了完成相關(guān)檢測和實(shí)驗(yàn),他不僅需要在實(shí)驗(yàn)室內(nèi)做研究,也需要進(jìn)行野外測量以及數(shù)值模擬。
圖1:接入FERGIE系統(tǒng)的吸收光譜實(shí)驗(yàn)設(shè)備
挑戰(zhàn)
斯通博士過去在實(shí)驗(yàn)室里對(duì)克里奇中間體(CH2OO)的動(dòng)力學(xué)進(jìn)行了大量的研究。通過激光誘導(dǎo)熒光光譜法監(jiān)測HCHO的反應(yīng)產(chǎn)物,他的工作首次直接測量了以壓力為參數(shù)的CH2OO反應(yīng)動(dòng)力學(xué)(Stone 等人,2014)。他的這項(xiàng)工作還表明,在氧氣存在的大氣條件下, CH2I2發(fā)生光解后會(huì)導(dǎo)致大量CH2OO產(chǎn)生(Stone 等人,2013年)。這一結(jié)論對(duì)理解沿海富碘地區(qū)的氧化過程產(chǎn)生了重要影響。
從那時(shí)起,斯通博士的研究小組一直致力于開發(fā)一種基于量子級(jí)聯(lián)激光器(Quantum Cascade Laser, QCL)的紅外吸收實(shí)驗(yàn),以直接在大氣條件下監(jiān)測克里格中間體,以及在克里格中間體與SO2反應(yīng)中生成的SO3的量。這些實(shí)驗(yàn)?zāi)軌蛟u(píng)估克里格化學(xué)過程產(chǎn)生的硫酸和硫酸鹽氣溶膠對(duì)大氣的影響,進(jìn)而探究其對(duì)空氣質(zhì)量和氣候變化的影響。
Daniel Stone博士:“當(dāng)FERGIE被整合到之前的實(shí)驗(yàn)裝置中后,我就可以自由地決定觸發(fā)因素,并且能夠在一個(gè)測量日內(nèi)獲得相關(guān)的含時(shí)數(shù)據(jù)?!?/p>
解決方案
斯通博士設(shè)計(jì)了一個(gè)精妙的實(shí)驗(yàn),他首先使用高功率激光脈沖對(duì)氣體混合物進(jìn)行閃光光解,然后利用FERGIE系統(tǒng)(Isoplane81的前身)測量光解后的氣體混合物的瞬時(shí)吸收。通過在實(shí)驗(yàn)中將光纖連接到FERGIE已有的光纖端口中, FERGIE的觸發(fā)輸入可以與外部延遲發(fā)生器同步進(jìn)行采集。
利用FERGIE的光譜動(dòng)力學(xué)模式(窗口高度為50行),每條光譜的時(shí)標(biāo)可以縮短至290微秒。這就將實(shí)驗(yàn)的時(shí)間尺度減少了5-6倍,使得原來只能在毫秒尺度上進(jìn)行的光譜吸收研究擴(kuò)展至亞毫秒尺度。而如果重復(fù)實(shí)驗(yàn)100次,靈敏度還將獲得提高。
圖2:FERGIE光譜儀產(chǎn)品圖
審核編輯 黃宇
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