通過TriVista高分辨率光譜測量系統(tǒng)測量量子材料的精細結構和自旋相互作用

背景

德國多特蒙德工業(yè)大學的J?rg Debus團隊致力于研究在具備應用潛力材料中的光量子信息處理、量子傳感等。該團隊主要研究光場下材料的精細結構，如量子點、二維材料的量子效應，金剛石中的半導體缺陷和稀土離子量子阱等。對于光驅(qū)動自旋電子的量子信息處理，用超短脈沖激光進行相干自旋操作需要了解激子的精細結構，特別是電子和空穴的g因子: 它定義了量子比特的頻率。除了自旋能級結構外，受限載流子之間的相互作用也至關重要，自旋弛豫會限制量子信息的處理。

近期，Debus團隊對金剛石晶體中氮空位的能量和自旋結構的進行了測量實驗。由于其獨特的電子約束，電子自旋在室溫下展示出超長的相干時間，超過數(shù)秒，該特性非常適合于量子信息和量子傳感等應用。因此，了解磁場中不同自旋態(tài)對應能級的精細結構以及材料中載流子的相互作用機制就非常重要。Debus團隊使用光譜學來測量這些特性，并用光譜來解析這些精細結構。

除了光致發(fā)光光譜，Debus團隊還使用了另一種技術，自旋反轉拉曼散射，該技術類似于普通的拉曼散射，但材料的初始態(tài)和最終態(tài)具有不同的自旋特性。自旋反轉信號被檢測到的位置會通過自旋態(tài)的能量差從激發(fā)光的光譜位置偏移。自旋反轉拉曼散射不僅可以用來測量自旋能級，還可以用來制備限制在特定自旋態(tài)量子點中的載流子。散射機制有助于識別電子與空穴之間的自旋相互作用。而且實驗室中的大多數(shù)實驗都是在低溫磁場中進行的，可以精確地控制激發(fā)光的能量和偏振。

自旋反轉拉曼散射檢測時的TriVista設置

上圖的拉曼光譜為InGaAs/GaAs量子點中的電子在磁場為8 T和溫度為6 K時的自旋反轉信號，1.39 eV (892 nm)激發(fā)，通過液氮冷卻Spec-10 CCD相機進行探測。

挑戰(zhàn)

然而，Debus實驗室的研究不只是專注于一種材料，而是很寬波段的多種材料。該光譜系統(tǒng)需要適應信號波長的變化，通過不同激發(fā)波長的激光器或可調(diào)諧激光器，可以獲得足夠高的光譜功率，以解析由外加磁場調(diào)節(jié)的自旋態(tài)的精細結構和相互作用的細節(jié)。

解析精細結構時會有很多難點，例如，在解析半導體量子點的精細結構時，量子點大小或形狀的微小變化就會引起由能級分布導致的非均勻展寬。通過調(diào)諧激發(fā)波長與特定量子點的共振，樣品中其他量子點的信號會被抑制，減少光譜展寬。然而，激光會在探測信號的光譜附近。共振自旋反轉拉曼散射中的信號也是如此，它與激發(fā)激光線之間僅發(fā)生了幾分之一meV(幾個波數(shù))的輕微偏移。

在激光線附近進行光譜測量是極具挑戰(zhàn)性的。彈性散射光的強度往往比信號強得多，會對探測器上微弱信號的檢測產(chǎn)生極大干擾。在檢測之前，必須使用濾光片來降低激光強度。濾光片需要準確的濾掉激光線并在激光線附近測量信號，而且改變激發(fā)波長需要使用或購買對應的濾光片。

解決方案

Debus團隊使用了TriVista TR555三級光譜系統(tǒng)，不僅實現(xiàn)了高分辨率和強的雜散光抑制(針對激光線附近的信號)，而且可以適應不斷變化的實驗要求，如不同的材料、激發(fā)和檢測波長。此外，自旋反轉拉曼散射信號的強度較低，需要提高光學器件的效率和探測器的靈敏度。

The TriVista allows us to perform challenging optical spectroscopy with high resolution as close as a few 100 μeV (0.8 cm-1) from the excitation laser line.

TriVista系統(tǒng)由3臺光譜儀組成，與單級相比，光譜分辨率可達到300%。TriVista的另一種3級模式允許在激光線5cm-1(0.62 meV)附近記錄信號。在這種工作模式下，前2級以某種方式連接在一起，充當由第三級頻譜分散的信號帶通濾波器。另外，Debus團隊有時會使用單點檢測器(例如PMT)的進行檢測，適用于不需要使用CCD檢測的實驗。

TriVista系統(tǒng)可適應實驗室不斷變化的實驗要求，能探測從紫外到紅外的任何波段的激光或信號，且無需使用額外對應不同波段的濾波片。

TriVista系統(tǒng)還可操作多達4個信號輸出端口(第一級和第二級各一個，第三級兩個)，且該系統(tǒng)除上述的組合模式外，每個階段都可以相互獨立操作。

Debus團隊使用不同的探測器在不同的輸出端口上探測可見和紅外信號，還通過ICCD，如PIMAX，進行納秒分辨率的時間分辨測量。

TriVista系統(tǒng)擁有從紫外到近紅外波段下的高分辨率、高雜散光抑制的能力，且具有多種有效的檢測和操作選項，滿足了Debus團隊在量子材料研究過程中各個方面的多種需求和要求。

審核編輯 黃宇