在重費米子體系中發(fā)現(xiàn)外爾費米子激發(fā)

凝聚態(tài)物質(zhì)中的拓撲序和拓撲相變是物理學(xué)中的一個重要發(fā)現(xiàn)，它突破了基于對稱性破缺的經(jīng)典朗道理論，解釋了包括渦旋激發(fā)、量子霍爾效應(yīng)等在內(nèi)的許多新現(xiàn)象。近年來，人們在凝聚態(tài)材料中發(fā)現(xiàn)了一系列受對稱性保護的拓撲量子物態(tài)，例如拓撲絕緣體、狄拉克半金屬、外爾半金屬等[1—4]。這些拓撲材料表現(xiàn)出獨特的電子性質(zhì)，在自旋電子器件以及量子計算等方面具有獨特的應(yīng)用前景。尋找新型拓撲材料、揭示新的拓撲物性仍是當(dāng)今前沿?zé)狳c研究問題。

外爾半金屬是一類重要的拓撲半金屬材料，由于其準粒子低能激發(fā)與外爾費米子具有類似的性質(zhì)而得名。1929 年，赫爾曼·外爾(Hermann Weyl)通過對狄拉克方程做了零質(zhì)量簡化，得到了所謂的外爾方程，其描述的就是質(zhì)量為零且具有自旋手性的外爾費米子[5]。尋找外爾費米子一直是高能物理領(lǐng)域中的一個重要課題，然而迄今尚未在實驗上找到相應(yīng)的粒子。近年來，人們在一些凝聚態(tài)物質(zhì)的電子結(jié)構(gòu)中發(fā)現(xiàn)成對出現(xiàn)的外爾點，這些外爾點在表面上的投影由費米弧連接，即一段不閉合的費米面[4]。外爾半金屬表現(xiàn)出許多新奇電學(xué)特性，例如線性巨磁阻、手性反常效應(yīng)和反?；魻栃?yīng)等。

迄今為止，絕大部分實驗中確認的外爾半金屬均屬于弱關(guān)聯(lián)電子體系。在這些材料中，由于電子間關(guān)聯(lián)效應(yīng)較弱，第一性原理計算往往能比較準確地預(yù)言其能帶結(jié)構(gòu)和拓撲性質(zhì)，并且能被角分辨光電子能譜等實驗證實。那么，強關(guān)聯(lián)電子體系中是否也存在外爾費米子？電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)與拓撲序相結(jié)合后會產(chǎn)生什么新的現(xiàn)象？怎樣來探測強關(guān)聯(lián)電子體系中的拓撲性質(zhì)？

重費米子是一類典型的強關(guān)聯(lián)電子體系，通常存在于含有f 電子的鑭系或者錒系金屬間化合物中[6—8]。在重費米子體系中，隨著溫度的降低，局域的f 電子通過近藤效應(yīng)與導(dǎo)帶電子集體雜化而產(chǎn)生巡游的重電子，其有效質(zhì)量可高達自由電子質(zhì)量的上千倍，“重費米子”因此而得名。在這類材料中，局域電子與巡游電子間的近藤相互作用還會打開一個小的雜化能隙。當(dāng)費米能級位于雜化能隙之內(nèi)時，材料呈現(xiàn)出絕緣體或者半導(dǎo)體行為，這類材料又稱近藤絕緣體或者半導(dǎo)體(圖1(b))。而在更多的情況下，費米能級穿過導(dǎo)帶或價帶，材料表現(xiàn)出金屬行為(圖1(c))。因此，重費米子體系可以呈現(xiàn)出非常豐富的量子特性。1979年，德國科學(xué)家Frank Steglich 教授(現(xiàn)為浙江大學(xué)關(guān)聯(lián)物質(zhì)研究中心主任)首次在重費米子金屬CeCu2Si2中發(fā)現(xiàn)超導(dǎo)，這也是第一個非常規(guī)超導(dǎo)體[9]。到目前為止，人們已經(jīng)在40 多個重費米子材料中觀察到超導(dǎo)現(xiàn)象。重費米子超導(dǎo)表現(xiàn)出許多與高溫超導(dǎo)相似的性質(zhì)，對研究高溫超導(dǎo)機理具有重要借鑒意義。另一方面，由于重費米子體系的特征溫度(例如超導(dǎo)轉(zhuǎn)變溫度、磁性相變溫度和近藤溫度等)都比較低，其基態(tài)連續(xù)可調(diào)，因而是研究量子相變的理想體系。

圖1 傳導(dǎo)電子與局域電子(a)，在低溫下雜化形成近藤絕緣體(b)或者近藤金屬(c)

近年來，人們一直致力于在重費米子材料中尋找拓撲量子態(tài)。當(dāng)重費米子材料的局域f 電子與傳導(dǎo)電子能帶具有不同的宇稱(或更一般地，屬于同一對稱性的不同表示時)，其近藤相互作用會打開一個雜化能隙，導(dǎo)致f 電子與傳導(dǎo)電子的能帶發(fā)生反轉(zhuǎn)，在費米面附近出現(xiàn)受拓撲保護的表面態(tài)。然而，由于電子的多體相互作用以及f 電子的窄能帶特性等因素，重費米子體系中的拓撲態(tài)研究也要比弱關(guān)聯(lián)電子體系復(fù)雜得多。

在已知的材料中，SmB6被認為是一個潛在的拓撲近藤絕緣體。該材料具有高對稱的立方晶體結(jié)構(gòu)，并且在費米能附近只有d 電子和f 電子能帶。最近的一系列實驗表明，SmB6中存在表面金屬態(tài)，如樣品厚度對輸運性質(zhì)的影響[10]，角分辨光電子能譜[11]，掃描隧道顯微鏡[12]以及非局域輸運性質(zhì)測量[13]等。另一方面，該材料表現(xiàn)出獨特的量子振蕩行為[14，15]，目前其機制尚存在爭議。除了SmB6以外，最近人們在YbB12[16]、CeNiSn[17]等近藤晶格材料中也觀察到了拓撲表面態(tài)的跡象。

類似于拓撲近藤絕緣體，人們也一直在重費米子體系中探索是否存在近藤狄拉克或者外爾半金屬。理論計算表明，重費米子半金屬CeRu4Sn6的能帶結(jié)構(gòu)中可能存在8—12 對外爾點[18]，但由于其能帶結(jié)構(gòu)的復(fù)雜性，這一理論預(yù)言尚未被實驗佐證。最近的低溫比熱測量表明，重費米子半金屬Ce3Bi4Pd3 的能帶可能存在外爾點[19]。然而，在分析低溫電子比熱時，該文章引入了一些假設(shè)，因而Ce3Bi4Pd3 的拓撲性質(zhì)仍有待進一步確認。尋找新型拓撲近藤半金屬材料，研究電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)對外爾點的影響以及可能誘導(dǎo)的新物理現(xiàn)象，亟待更多的實驗和理論研究。

從字面意思來看，重費米子和外爾費米子的概念似乎是矛盾的。外爾費米子在理論上來說是沒有質(zhì)量的，而重費米子的有效質(zhì)量卻很重。一個沒有質(zhì)量的粒子又怎么會“重”呢？實際上，外爾費米子的“零質(zhì)量”是指一種獨特的能量—動量色散關(guān)系：在外爾點附近，外爾費米子的能量與它的波矢成正比關(guān)系，其比例系數(shù)也即費米速度是個常數(shù)。在重費米子材料中，雖然電子有效質(zhì)量大，費米速度小，但重費米子能帶同樣可以遵循線性色散關(guān)系。

理論上講，尋找近藤外爾半金屬有兩種可能的途徑。第一種方法是在一個存在外爾點的半金屬材料中，通過適當(dāng)?shù)姆椒ㄒ虢傩?yīng)而使能帶重整化，從而得到近藤外爾半金屬相。另一種可能的方法是在近藤半金屬/半導(dǎo)體材料中，通過調(diào)節(jié)電子相互作用以及自旋—軌道耦合強度等參數(shù)，實現(xiàn)能帶的拓撲轉(zhuǎn)變，從而得到近藤外爾半金屬相。

YbPtBi 是一個典型的重費米子半金屬材料[20]。通過多種宏微觀物性測量并結(jié)合能帶計算，我們首次在該材料體系中發(fā)現(xiàn)了外爾費米子的實驗證據(jù)，觀察到外爾電子態(tài)隨電子相互作用變化所呈現(xiàn)出來的一些新穎性質(zhì)[21]。

在高溫區(qū)間，4f 電子是局域的，與周圍的巡游電子雜化比較弱，類似于弱關(guān)聯(lián)電子材料。角分辨光電子能譜測量與能帶計算的結(jié)果表明，該材料的能帶結(jié)構(gòu)中存在三重簡并點，并且位于費米能級附近(圖2(a))。在外加磁場下，這些三重簡并點將進一步劈裂，從而形成外爾點。通過轉(zhuǎn)角磁阻測量，我們也證實了外爾點的存在，觀測到了明顯的手性反常效應(yīng)。

圖2 YbPtBi 的高溫拓撲性質(zhì)[21] (a)沿著ΓL 方向的能帶結(jié)構(gòu)示意圖；(b)載流子濃度與徑向負磁阻之間的關(guān)系

此外，我們還系統(tǒng)地研究了徑向電阻手性反常效應(yīng)隨樣品載流子濃度的變化[22]。通過改變材料的生長條件，包括調(diào)節(jié)助溶劑Bi 的比例或者通過Au 元素的摻雜等，成功制備了一批具有不同載流子濃度的樣品，得到了徑向負磁阻效應(yīng)與樣品載流子濃度之間的關(guān)系，發(fā)現(xiàn)徑向負磁阻僅出現(xiàn)在電子型載流子的臨界閾值附近(圖2(b))，與我們能帶計算的結(jié)果一致，進一步表明YbPtBi 的徑向負磁阻是由手性反常效應(yīng)導(dǎo)致的，外爾點出現(xiàn)在費米能附近。

隨著溫度的下降，局域的f 電子與巡游電子雜化增強，形成有效質(zhì)量很重的復(fù)合費米子，導(dǎo)致其費米速度迅速下降。與之相應(yīng)，手性反常效應(yīng)對徑向磁阻的貢獻迅速減少，在20 K以下可以忽略。由于近藤溫度較低，目前的角分辨光電子能譜的能量分辨率還不足以揭示重費米子態(tài)中的能帶拓撲結(jié)構(gòu)。另一方面，重費米子體系的電子比熱系數(shù)很大，有利于精密測量比熱隨溫度的變化。通過低溫比熱測量，我們發(fā)現(xiàn)電子比熱系數(shù)正比于溫度的二次方(圖3(a))，與具有線性色散關(guān)系的外爾點一致。此外，還在30 K以下觀察到了明顯的拓撲霍爾效應(yīng)(圖3(b))，進一步表明非平庸拓撲態(tài)的存在。

圖3 YbPtBi 的低溫拓撲性質(zhì)[21] (a)比熱Cp與溫度T 的三次方依賴關(guān)系；(b)不同溫度下的拓撲霍爾效應(yīng)

我們的實驗結(jié)果首次表明，在重費米子體系中存在外爾費米子激發(fā)，并且電子的關(guān)聯(lián)效應(yīng)可以調(diào)節(jié)外爾費米子的性質(zhì)(圖4)，產(chǎn)生不同于弱關(guān)聯(lián)外爾半金屬的奇異行為。這些發(fā)現(xiàn)為研究具有近藤相互作用的外爾費米子半金屬提供了一個范例，為研究拓撲態(tài)與電子關(guān)聯(lián)效應(yīng)和拓撲量子相變提供了一個新的平臺，進一步表明強關(guān)聯(lián)電子體系蘊藏的豐富物理內(nèi)涵。

圖4 外爾費米子隨雜化強度演化的示意圖(a)當(dāng)局域電子(紅色)與傳導(dǎo)電子(藍色)雜化較弱時，傳導(dǎo)電子能帶中存在外爾點；(b)隨著雜化強度的增強，能帶發(fā)生重整化，電子有效質(zhì)量增加，外爾點仍然保留，但雜化后形成的準粒子的費米速度急劇減少

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