用鴻之微Nanodcal軟件研究單層MA2Z4電子結(jié)構(gòu)和輸運(yùn)特性

0 1引言 在具有內(nèi)稟反演對(duì)稱性破缺的二維(2D)材料中，電子除了具有電荷與自旋自 由度以外，還具有位于第一布里淵區(qū)不等價(jià) K谷的能谷自由度。由于內(nèi)稟的空間反演破缺和強(qiáng)烈的自旋軌道耦合效應(yīng)，K和 K’谷展現(xiàn)出谷相關(guān)特性，例如奇異的貝里曲率、軌道磁矩和圓偏光二色性等。這意味著這些材料中的谷極化可以通過磁性和光學(xué)手段有效地產(chǎn)生和控制。除了谷極化的產(chǎn)生之外，谷極化電流在實(shí)空間中的傳輸以及利用谷指數(shù)作為信息載體是實(shí)現(xiàn)谷電子器件的先決條件。因此，探索具有谷特性的材料和控制谷器件中的谷極化電流是發(fā)展谷電子學(xué)的兩個(gè)重要方向。

最初，幾種2D材料的谷特性已經(jīng)從理論上研究并在實(shí)驗(yàn)上發(fā)現(xiàn)，例如石墨烯和過渡金屬硫族化合物(TMD)。TMD為研究自旋谷耦合和谷極化提供了理想的平臺(tái)。導(dǎo)帶底和價(jià)帶頂位于六邊形布里淵區(qū)拐角處的不等價(jià)谷處。由于保留的時(shí)間反轉(zhuǎn)對(duì)稱性，帶邊緣附近的自旋和谷是密切耦合的，使研究人員能夠控制自旋和谷。一旦2D材料具有谷特征，谷極化可以通過遵循谷耦合光學(xué)選擇定則的圓偏振光來實(shí)現(xiàn)。最近實(shí)驗(yàn)上通過化學(xué)氣相沉積法合成了二維半導(dǎo)體 MoSi2N4。單層 MoSi2N4 具有良好的穩(wěn)定性和較高載流子遷移率。此外，單層 MoSi2N4、MoSi2P4、MoSi2As4 和 WSi2P4 具有自旋谷耦合特性。由于谷指數(shù)是倒數(shù)空間中的一個(gè)概念，與谷極化相關(guān)的量子信息如何從倒易空間轉(zhuǎn)移到實(shí)空間是面臨的挑戰(zhàn)。因此，在實(shí)空間的單層 MA2Z4 器件中產(chǎn)生和傳遞谷極化電流是在谷電子器件中利用谷自由度作為信息載體的先決條件。

0 2成果簡介 本項(xiàng)目采用鴻之微的Nanodcal軟件，基于密度泛函理論結(jié)合非平衡態(tài)格林函數(shù)方法，研究了 MA2Z4家族的谷物理特性，并通過搭建谷-光電晶體管實(shí)現(xiàn)谷極化電流的產(chǎn)生和輸運(yùn)。計(jì)算結(jié)果表明， MoSi2P4，MoSi2As4，WSi2P4，WSi2As4，WGe2P4和 WGe2As4六個(gè) MA2Z4家族成員是具有直接帶隙半導(dǎo)體，導(dǎo)帶底和價(jià)帶位于兩個(gè)不等價(jià)的 K和 K’點(diǎn)。這些谷態(tài)主要來自 MZ2三層，并且由褶皺的 AZ層的保護(hù)而免受干擾態(tài)的影響。此外，由于反演對(duì)稱性破缺和強(qiáng)自旋軌道的存在，VBM附近能谷產(chǎn)生顯著的自旋劈裂。直接帶隙（0.15-0.62eV）小于單層 TMD，位于紅外區(qū)域。因此圓偏振紅外光的泵浦可以在單層 MA2Z4 中引起谷極化，并能夠在微小橫向偏壓下產(chǎn)生和輸運(yùn)谷極化和自旋極化電流。在右旋圓偏振光的泵浦下，K谷產(chǎn)生的光電流遠(yuǎn)大于 K’谷的光電流，表現(xiàn)出接近 100%的谷極化效率。因此，單層 MA2Z4 為谷自由度的研究提供了良好的平臺(tái)，推動(dòng)了谷基電子和光電器件的發(fā)展。 0 3圖文導(dǎo)讀

圖 1優(yōu)化后的 MA2Z4晶體結(jié)構(gòu)示意圖：（a）俯視圖（b）側(cè)視圖，藍(lán)色，紅色和綠色的小球分別代表 M、A 和 Z 原子，其中（M= Mo 和 W；A= C、Si 和 Ge；Z=N、P 和 As）。該結(jié)構(gòu)可以被視為 MZ2三層原子（類似于 1H 相 MoS2）嵌套在兩層褶皺 AZ 層內(nèi)。

圖 2 （a）MoSi2P4、（b）MoSi2As4、（c）WSi2P4、（d）WSi2As4、（e）WGe2P4和（f） WGe2As4的自旋投影帶，計(jì)算的 18 個(gè)體系中有六個(gè)體系是直接帶隙半導(dǎo)體。紅色（藍(lán)色）曲線代表自旋向下（自旋向上）分量的強(qiáng)度。

圖4（a）單層MA2Z4器件示意圖，（b）谷極化電流產(chǎn)生示意圖：圓偏振光激發(fā)K 谷的電子，在導(dǎo)帶位置產(chǎn)生一個(gè)光電子，在橫向偏壓下作用下電子遷移到漏極， 價(jià)帶位置余留一個(gè)空穴，源極電子會(huì)自動(dòng)填充，從而形成電流（c）歸一化電流的谷分量，（d）谷極化率，（e）歸一化的自旋向上和向下的電流， (f) 自旋極化率。

圖 5單層 MoSi2P4、MoSi2As4、WSi2P4、WSi2As4、WGe2P4和 WGe2As4器件在0.1 V偏壓下的 (a) 歸一化電流的谷分量 (b)谷極化率(c) 歸一化電流的自旋分量和 (d)自旋極化率

0 4小結(jié) 本文使用鴻之微Nanodcal 軟件，研究了單層MA2Z4的電子結(jié)構(gòu)和輸運(yùn)特性。具有自旋谷耦合的二維材料遵循光學(xué)選擇定則，因而能夠選擇性地吸收?qǐng)A偏振光。計(jì)算結(jié)果表明單層 MA2Z4（M= Mo 和 W；A= C、Si 和 Ge；Z=N、P 和As）家族的六個(gè)材料是直接帶隙半導(dǎo)體，其谷態(tài)主要分布在中間三層原子，被兩側(cè)褶皺原子保護(hù)。使用紅外圓偏振光可以選擇性地激發(fā)能谷以實(shí)現(xiàn)帶間躍遷。搭建的谷電子器件在橫向偏壓和圓偏振紅外光的作用下產(chǎn)生接近 100%的谷極化和自旋極化電流，可用于編碼、處理和存儲(chǔ)信息。我們的研究實(shí)現(xiàn)了將谷相關(guān)的量子信息從倒易空間轉(zhuǎn)換到實(shí)空間，促進(jìn)了谷電子學(xué)的發(fā)展與應(yīng)用。