中紅外波段超10μm寬的非互易熱輻射特性實現(xiàn)

近日，新加坡國立大學仇成偉教授、上海交通大學趙長穎教授團隊聯(lián)合電子科技大學畢磊教授、中國科學院上海微系統(tǒng)與信息技術(shù)研究所黎華研究員團隊，通過對介電常數(shù)近零的磁性材料進行結(jié)構(gòu)設(shè)計，提出梯度近零超寬譜非互易熱輻射器件設(shè)計方法，實現(xiàn)了在中紅外波段超10 μm寬的非互易熱輻射特性，解決了目前非互易熱輻射器件受限于極窄波段和角度的問題。

基爾霍夫定律是熱輻射領(lǐng)域的基本定律之一，其表明物體的光譜方向發(fā)射率e(λ,θ)與光譜方向吸收率α(λ,θ)是精確相等的。該定律是熱輻射領(lǐng)域理論和應用的基礎(chǔ)，如太陽能收集與光熱轉(zhuǎn)換、輻射制冷、熱偽裝等均默認熱輻射基爾霍夫定律的成立。但近年來很多學者指出并嚴格證明了熱輻射基爾霍夫定律的成立并不是熱力學定律的必然推論，而是由洛倫茲互易性所決定的。若打破了洛倫茲互易性，基爾霍夫定律將不再成立，物體特定波長、方向的發(fā)射率與吸收率不再相等，這將突破對輻射傳遞過程的傳統(tǒng)認識，推動新的理論和應用的發(fā)展。非互易熱輻射傳輸為獨立調(diào)控發(fā)射率/吸收率提供了可能，從而能克服傳統(tǒng)上由于吸收、發(fā)射相等帶來的固有能量損失，有望使能量收集或轉(zhuǎn)換效率趨近熱力學極限（Landsberg極限）。

盡管在上個世紀中葉，一些學者已經(jīng)開始討論磁性材料中的非互易吸收特性，但由于自然界磁性體材的磁光響應很弱，一直到2014年，斯坦福大學Linxiao Zhu和Shanhui Fan首次提出利用n-InAs磁性光子晶體激發(fā)強定域化的非對稱導模，證明了在約16 μm、61.28°理論上可完全打破熱輻射的基爾霍夫定律（?=|e(λ,θ)-α(λ,θ)|→1），但需要3 T的外部磁場條件。隨后的工作主要集中在如何降低對外部磁場的依賴，如利用介電光柵激發(fā)高品質(zhì)因子的非對稱導?；蚶镁哂蟹闯；魻栃耐鉅柊虢饘俨牧稀?/p>

近年來，非互易熱納米光子學領(lǐng)域逐漸得到越來越多的關(guān)注，這是一個新興的、多學科交叉的且充滿挑戰(zhàn)的基礎(chǔ)前沿研究方向，帶來了很多不限于熱科學領(lǐng)域的驚喜，但目前仍有很多亟待探索的難題和挑戰(zhàn)：

非互易熱輻射的實驗工作匱乏。非互易熱納米光子學的研究不到10年，目前大部分工作均停留在理論分析和數(shù)值計算，盡管許多學者已經(jīng)成功預測了磁性微納結(jié)構(gòu)中的非互易吸收與發(fā)射特性，但仍缺乏系統(tǒng)的實驗研究；此外在實驗過程中，理論設(shè)計的微納結(jié)構(gòu)加工和測試可行性也缺乏系統(tǒng)驗證。不久前，加州理工學院的Atwater院士團隊首次實驗報道了商用InAs基片外加介電光柵的非互易吸收/發(fā)射特性（Science Advances, 2022, 8(18): eabm4308；Nature Photonics, 2023, doi: 10.1038/s41566-023-01261-6），但是所實現(xiàn)的非互易強度、工作波段等仍十分受限。非互易熱光子學的實驗研究才剛剛起步。

強外部磁場依賴與材料損耗之間的制衡。傳統(tǒng)磁光領(lǐng)域的研究通常關(guān)注系統(tǒng)無損耗條件下的非互易傳輸特性，避免過大的光學損耗降低了器件的工作效率，因此通常只關(guān)注可見、太赫茲或微波波段的磁光特性。相反，非互易熱光子學的研究同時依賴于材料磁光效應和光學損耗，但二者的相互制衡關(guān)系給強非互易熱輻射的實現(xiàn)帶來了新的挑戰(zhàn)。理論上，為了能夠完全打破熱輻射的基爾霍夫定律實現(xiàn)近完美的非互易吸收/發(fā)射?→1，通常要求在滿足臨界耦合條件（critical coupling condition）下吸收峰與發(fā)射峰的頻率位移?ω遠大于輻射損耗γr (或非輻射損耗γi)：?ω=|ωe-ωα|γr,i。但是，實際加工制備的磁性材料在中紅外波段的光學損耗非常大（Damp Rate ~1012），因此為了滿足上述條件將需要更大的外部磁場條件，顯然這不僅給實驗增加了難度也難以在實際中應用。因此，如何平衡強外部磁場的依賴與磁性材料較大的光學損耗是非互易熱光子學的實驗研究必須要解決的問題之一。

寬光譜、寬角域非互易熱輻射尚未實現(xiàn)。熱輻射能源收集與轉(zhuǎn)換器件均要求熱輻射器具有寬光譜、寬角域的選擇性，以滿足對不同波段能量的高效利用。但目前非互易熱輻射器件的設(shè)計集中關(guān)注于激發(fā)高Q的非對稱模式來降低對外部磁場的依賴，盡管一定程度上能夠降低外部磁場實現(xiàn)非互易吸收/發(fā)射，但是非互易波段（<1 μm）和工作角度十分受限。實現(xiàn)中紅外波段選擇性寬光譜、寬角域非互易熱輻射具有重要的科學意義和應用價值。

圖1 非互易熱輻射調(diào)控

研究創(chuàng)新點

針對以上困難挑戰(zhàn)，團隊提出基于深亞波長厚度、介電常數(shù)近零（ENZ）的磁性薄膜來研究在較低外加磁場下實驗實現(xiàn)強非互易熱輻射光譜、角度調(diào)控的可能性。首先，通過研究單層深亞波長厚度（<λ/40）的n-InAs薄膜在高反射基底上的非對稱模態(tài)激發(fā)與演化機制，引入非對稱相位奇點（asymmetric spectral phase singularities）系統(tǒng)揭示了磁性材料的損耗大小對非互易吸收峰位置、高度等的影響（圖1）。通過改變磁性n-InAs薄膜的載流子濃度大小、深亞波長厚度或外加介電光柵，實驗實現(xiàn)了對非互易輻射峰值位置、數(shù)目、非互易強度的主動調(diào)控（圖2和圖3）。在此基礎(chǔ)上，團隊進一步提出介電常數(shù)梯度近零多層磁性薄膜結(jié)構(gòu)的設(shè)計方法，成功制備并測試了非互易寬度大于10μm的中紅外超寬譜非互易熱輻射器（圖4）。

圖2 非對稱Berreman模式誘導的非互易吸收特性

1）材料損耗誘導非對稱相位奇點調(diào)控非互易輻射光譜

為了在較低外加磁場下實現(xiàn)強非互易輻射，該團隊將ENZ特性與磁光效應相結(jié)合。當外加磁場存在時，磁性n-InAs材料的介電張量為：。磁性有損的ENZ材料在非互易輻射調(diào)控方面有諸多優(yōu)勢：一方面，在ENZ頻率附近，即使介電張量非對角元項很小，磁光響應強度仍能顯著增強。

因此，該特性可降低實驗中外部磁場的大小。另一方面，根據(jù)邊界條件，ENZ層的電場滿足（εi 和Ei為界面另一側(cè)材料的介電常數(shù)和電場），因此在有損系統(tǒng)中ENZ特性能顯著增強電場能量的定域化，從而提高發(fā)射率和吸收率。

對于如圖1b所示的置于反射基底上深亞波長厚度的InAs薄膜（t=700 nm），其色散關(guān)系曲線如圖1d所示，外加磁場的存在打破了光線內(nèi)外色散曲線的對稱性ω(β)≠(ω-β)。團隊前期的研究工作發(fā)現(xiàn)（Physical Review Letters 127 (26), 266101, 2021），結(jié)構(gòu)無損時在(β=0,ωENZ)存在對稱保護的連續(xù)譜束縛模式（Bound states in the continuum, BIC）；當材料損耗存在時，BIC模式會沿著非對稱色散分裂成兩個具有整數(shù)拓撲荷數(shù)的相位奇點（，為反射相位），該相位奇點與完美吸收點存在一一對應關(guān)系（Physical Review B 107 (24), L241403, 2023）。如圖1e所示，隨著材料損耗逐漸增大，非對稱的完美吸收峰沿著色散曲線路徑逐漸向光線（即大角度）移動，材料損耗大于一定量級，相位奇點所對應的完美吸收點也將移出光線外。這一ENZ頻率附近有趣的非對稱演化行為為多維度調(diào)控非互易熱輻射光譜提供了全新的思路。

圖3 雙波段非互易吸收器

2）非互易輻射光譜的多維度選擇性調(diào)控

對于本文所研究的磁性結(jié)構(gòu)，根據(jù)能量守恒有：Δ(B)=|е(λ,θ,B)-α(λ,θ,B)|=|α(λ,-θ,B)-α(λ,θ,B)|=|α(λ,θ,-B)-α(λ,θ,+B)|。在上述理論基礎(chǔ)上，團隊測試了不同載流子濃度（影響ENZ頻率位置）、不同厚度（影響色散曲線）、不同磁場大?。ㄓ绊懛腔ヒ讖姸龋┑膯螌覫nAs薄膜結(jié)構(gòu)的非互易輻射光譜（圖2），可實現(xiàn)了對非互易共振位置、共振峰高度、非互易強度等特性的主動調(diào)控。根據(jù)圖1d，深亞波長厚度的磁性InAs薄膜在ENZ頻率附近可同時支持光線內(nèi)模式和光線外的表面ENZ模式，通過在上述薄膜結(jié)構(gòu)上加工介電光柵結(jié)構(gòu)，可實現(xiàn)雙波段的非互易發(fā)射或吸收（圖3）；由于兩個非互易共振峰的激發(fā)機理不同，可實現(xiàn)對雙峰位置的獨立調(diào)控。

圖4 a. 磁性介電常數(shù)梯度近零的多層結(jié)構(gòu)示意圖。b. 載流子濃度梯度變化時介電常數(shù)實部變化（N=14）。c. 角度分辨的非互易吸收光譜（N=14, B=1.5 T, ti=0.4 μm）以及d. 加工結(jié)構(gòu)在60°條件下的吸收光譜的對比。e. 磁性介電常數(shù)梯度近零結(jié)構(gòu)的TEM分析圖譜（N=3）。d. 2種不同載流子濃度組合方式的非互易光譜對比（N=3）

3）寬譜非互易輻射器

針對目前非互易輻射器件受限于極窄波段的問題，團隊進一步基于磁性ENZ薄膜設(shè)計了梯度近零的磁性多層結(jié)構(gòu)，如圖4。通過加工14層InAs 薄膜，每一層載流子濃度從底層到頂層逐層遞減從而使得ENZ特性能夠覆蓋16 μm~27 μm的寬譜范圍，并得到的了實驗驗證。通過改變梯度漸變載流子濃度的組合和層數(shù)，可實現(xiàn)對非互易光譜寬度、位置的主動設(shè)計。該方法可直接拓展到其他III-V族磁性半導體材料、磁性金屬材料體系、外爾半金屬材料、磁性超材料/超表面等等。

總結(jié)與展望

研究團隊將磁性介電常數(shù)近零材料為研究載體，同時與微納結(jié)構(gòu)設(shè)計相結(jié)合，前者是材料層面的獨特光學特性，后者是人工結(jié)構(gòu)設(shè)計的上層建筑，二者的結(jié)合給非互易熱光子學的研究帶來了新的突破進展。團隊從ENZ磁性結(jié)構(gòu)中非對稱共振模態(tài)的產(chǎn)生和演化機理出發(fā)，提出基于拓撲相位奇點的全局調(diào)控思想，系統(tǒng)揭示了材料損耗如何影響非互易光譜的演化，打破了強外部磁場依賴與材料損耗之間的制衡關(guān)系，拓展了熱輻射的基爾霍夫定律。團隊提出的磁性介電常數(shù)梯度近零的學術(shù)構(gòu)想，并實現(xiàn)了光譜寬度大于10 μm的非互易輻射特性，這一構(gòu)想可直接拓展到其他材料體系和波段，為寬譜非互易熱輻射器件設(shè)計提供了普適的方法，同時為非互易能源器件的設(shè)計開發(fā)、趨近能量轉(zhuǎn)換的熱力學極限奠定了理論和實驗基礎(chǔ)。

審核編輯：劉清