全固態(tài)鋰金屬電池的鋰陽極夾層設(shè)計(jì)

研究背景

全固態(tài)鋰金屬電池(ASSLB)由于其高能量密度和高安全性而引起了人們的強(qiáng)烈興趣，鋰金屬被認(rèn)為是一種非常有前途的負(fù)極材料。然而，由于鋰金屬的高反應(yīng)活性，鋰金屬很容易與液體電解質(zhì)發(fā)生不可逆的副反應(yīng)，導(dǎo)致金屬鋰和電解質(zhì)的消耗。鋰離子的不均勻沉積/剝離導(dǎo)致鋰枝晶的生長(zhǎng)和電池安全風(fēng)險(xiǎn)，阻礙了鋰金屬電池(LMB)的進(jìn)一步開發(fā)和商業(yè)應(yīng)用。由于對(duì)機(jī)理的了解不夠，鋰枝晶生長(zhǎng)和高界面電阻仍然具有挑戰(zhàn)性。

成果簡(jiǎn)介

本研究開發(fā)了兩種類型的多孔疏鋰中間層(Li 7N 2 I-碳納米管和Li 7 N 2 I-Mg)，使Li能夠沉積在Li/中間層界面上并可逆地滲透到多孔中間層中。實(shí)驗(yàn)和模擬結(jié)果表明，疏鋰性、電子和離子電導(dǎo)率以及層間孔隙率的平衡是高容量穩(wěn)定沉積/剝離鋰的關(guān)鍵因素。微調(diào)的Li 7 N 2 I-碳納米管夾層使Li/LNI/Li對(duì)稱電池能夠在25°C、 4.0 mAh cm -2下實(shí)現(xiàn)4.0 mA cm -2的高臨界電流密度;Li 7 N 2 I-Mg中間層使Li 4 SiO 4 @LiNi 0.8 Mn 0.1Co 0.1 O 2 /Li 6 PS 5 Cl/20 μm-Li全電池實(shí)現(xiàn)2.2 mAh cm -2的面積容量，保持在 60 °C、0.5 C 的速率下循環(huán) 350 次后，容量保持率為 82.4%。夾層設(shè)計(jì)原理為開發(fā)安全、高能 ASSLB 提供了機(jī)會(huì)。該工作以“Protecting Lithium MetalAnodes in Solid-State Batteries”為題發(fā)表在Nature Energy上。

研究亮點(diǎn)

1.通過調(diào)整Li 7 N 2 I-碳納米管(LNI-CNT)中間層和LNI-Mg中間層的性能，將Li電鍍穩(wěn)定性與中間層的離子和電子電導(dǎo)率以及疏石性相關(guān)聯(lián)。

2.通過良好控制的Li成核和生長(zhǎng)實(shí)現(xiàn)三維Li/LNI-5% CNT層間接觸，使Li/LNI/Li電池能夠以4.0 mA cm -2的高電流密度和高容量進(jìn)行充電/放電。

3. 中間層中的鋰成核區(qū)域小于或等于中間層中的鋰生長(zhǎng)區(qū)域(來自鋰陽極)，則可以實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的鋰沉積/剝離循環(huán)，這通過調(diào)整LNI和LNI的比率得到驗(yàn)證。

4.對(duì)于LNI-Mg中間層，18.5 μm LNI-Mg中間層中的梯度電子電導(dǎo)率使得Li 4 SiO 4 @LiNi0.8 Mn 0.1 Co 0.1 O 2 /Li 6 PS 5 Cl/Li (LSO@NMC811/LPSC/Li)面積容量為2.2 mAh cm -2的全電池60℃充放電350次循環(huán)，容量保持率為82.4%。

圖文導(dǎo)讀

灰色矩形是鋰陽極。黃色球體是 LNI 電解質(zhì)顆粒?；疑男∏蚴怯泻说匿?。黑棒是碳納米管。在組裝的 Li/LNI/Li 電池中，Li/LNI–5% CNT 界面接觸不良?；罨?，Li可以在Li/LNI-CNT界面(而不是SSE/LNI-CNT界面)上成核，然后在Li電鍍/剝離過程中可逆地滲透到多孔LNI-CNT中間層中/從多孔LNI-CNT中間層中脫出。如果Li生長(zhǎng)長(zhǎng)度大于Li成核長(zhǎng)度，則在Li電鍍過程中晶核合并，并在Li剝離過程中完全脫出。

在 Li/LNI/L i 對(duì)稱電池中研究了LNI– x % CNT 中間層(~90μm)對(duì)鋰沉積/剝離穩(wěn)定性的影響，其中 LNI 電解質(zhì)被兩個(gè) LNI– x % CNT 夾在中間(x?= 0.5, 5, 50)夾層(補(bǔ)充圖10 )。Li/LNI-CNT/LNI/LNI-CNT/Li電池在0.1 mA cm -2的小電流密度下充電/放電，容量為0.1 mAh cm -2。從圖2a中可以看出，具有 LNI–0.5% CNT 中間層的電池表現(xiàn)出穩(wěn)定且平坦的電壓分布，整個(gè)周期的過電勢(shì)約為 0.27 V。LNI–5% CNT 夾心細(xì)胞(圖2b)最初具有0.3 V的大過電勢(shì)，其過電勢(shì)逐漸減小，并在20個(gè)循環(huán)后最終穩(wěn)定在~0.07 V。對(duì)于 LNI–50% CNT，電壓在 10 個(gè)周期內(nèi)從 ~0.25 V 降至 ~0.05 V(圖2c)。LNI-5% CNT夾層的過電勢(shì)降低歸因于Li生長(zhǎng)到夾層中，這通過深度<2μm時(shí)鋰信號(hào)強(qiáng)度的急劇下降以及在2μm至10μm之間的深度處變平來證實(shí)(圖1)。深度<2 μm 處的過量 Li 信號(hào)歸因于 Li 鍍?nèi)攵嗫?LNI-5% CNT 夾層。對(duì)于具有電子導(dǎo)電LNI-50% CNT中間層的Li/LNI/Li，鋰板位于整個(gè)電子導(dǎo)電LNI-50% CNT中間層中，如鋰分布曲線和SEM觀察所示(圖2d)，其中增強(qiáng)中間層的電子傳導(dǎo)性并降低恒電流循環(huán)期間的過電勢(shì)(圖2c)。

Li可以同時(shí)從Li陽極生長(zhǎng)到多孔LNI-CNT中間層中，并且還可以根據(jù)LNI-CNT中間層27、28的離子和電子電導(dǎo)率以及疏鋰性直接在中間層中成核。為了進(jìn)一步了解混合離子/電子導(dǎo)電夾層中的鋰沉積行為，建立了數(shù)學(xué)模型來模擬鋰從鋰陽極到夾層的生長(zhǎng)以及夾層內(nèi)的鋰成核與電子和 Li +離子的傳輸方程相結(jié)合，描述 Li 從 Li 陽極生長(zhǎng)到夾層以及夾層中的成核。為了考慮多孔夾層中鋰的邊界，模型的配置被設(shè)置為具有與夾層接觸的三角形突起的鋰生長(zhǎng)。模擬表明，混合導(dǎo)電 LNI-5% CNT 夾層中的 Li 成核產(chǎn)生了 Li 鍍層的平坦鍍層前沿(圖2f)與整個(gè)電子導(dǎo)電LNI-50%CNT夾層中不受控制的鋰成核(圖2e)以及離子導(dǎo)電LNI-0.5%CNT夾層中枝晶尖端上鋰的生長(zhǎng)。

夾層中的Li成核和Li生長(zhǎng)到夾層中也很好地解釋了具有LNI -CNT夾層的Li/LNI/Li電池的恒電流激活過程(圖2a -c)。具有 LNI-0.5% CNT 夾層的 Li//Li 對(duì)稱電池的過電勢(shì)在激活過程中保持較高且不變(圖2a)，因?yàn)?Li 不會(huì)在LNI-0.5% CNT 夾層中成核。對(duì)于使用 LNI–5%CNT 夾層的 Li/LNI/Li 電池，過電勢(shì)從 0-40 小時(shí)逐漸降低，然后在恒電流循環(huán) 30 小時(shí)后保持幾乎恒定(圖2b)由于鋰可逆且穩(wěn)定地滲透到 LNI-5% CNT 夾層中/從LNI-5% CNT 夾層中脫出。然而，對(duì)于具有LNI-50% CNT中間層的Li/LNI/Li對(duì)稱電池(圖2c)，由于包括電解質(zhì)表面在內(nèi)的整個(gè)中間層內(nèi)鋰成核，電壓在十個(gè)Li剝離/電鍍循環(huán)內(nèi)迅速下降(圖2e)，這可能導(dǎo)致鋰枝晶在層間/SSE邊界處生長(zhǎng)。

除了電子/離子電導(dǎo)率之外，中間層的疏鋰性也顯著改變了鋰陽極的鋰生長(zhǎng)和LNI-CNT中間層內(nèi)的成核。對(duì)于親鋰中間層，鋰成核位點(diǎn)分散在中間層內(nèi)部，如圖2g，h所示。此外，根據(jù)相場(chǎng)模型(圖2k)，由于毛細(xì)管力，Li傾向于沿著裂縫/孔生長(zhǎng)到親鋰夾層中。相反，除非在高電鍍能力下施加高壓，否則Li無法突出到疏鋰夾層中，因?yàn)楫?dāng)Li滲透到小孔/裂紋中時(shí)，毛細(xì)管力會(huì)產(chǎn)生高壓(圖2l)。隨著中間層疏鋰性的增強(qiáng)，Li臨界成核過電勢(shì)ηc也增加，并且生長(zhǎng)往往局限于靠近Li陽極/中間層界面的區(qū)域(圖2i)。當(dāng)中間層的疏鋰性足夠強(qiáng)時(shí)，即中間層所施加的過電勢(shì)η小于中間層的臨界成核過電勢(shì)ηc時(shí)，Li成核將被完全抑制(圖2j)。在該研究中，通過在低堆壓(約1 MPa)下在Li/SSE界面插入具有高離子電導(dǎo)率但電子電導(dǎo)率低的LNI-CNT中間層，實(shí)現(xiàn)了與Li沉積/剝離調(diào)節(jié)相同的效果。高度疏鋰和多孔的LNI-CNT夾層調(diào)節(jié)Li的成核和生長(zhǎng)，以實(shí)現(xiàn)Li可逆地突出到夾層中/從夾層中脫出?？紤]了孔徑和孔隙率對(duì)電流分布和層間鋰沉積的影響。模擬表明，對(duì)于小孔徑的多孔夾層，在高電流密度下可以在 Li/夾層邊界實(shí)現(xiàn)均勻的電流分布。

簡(jiǎn)而言之，混合導(dǎo)電、疏鋰和多孔 LNI–5% CNT 中間層使 Li/LNI–5%CNT 中間層邊界處的鋰板即使在低堆壓下也能同時(shí)避免空洞形成和電解質(zhì)減少，從而充分釋放鋰枝晶抑制作用接口的能力。

在激活循環(huán)后，在 25 °C 下逐步增加電流密度，評(píng)估 Li/LNI-CNT/LNI/LNI-CNT/Li 電池的鋰枝晶抑制能力。最初，具有LNI–0.5% CNT和LNI–50% CNT夾層的Li/LNI/Li電池的電壓隨著電流的增加而增加。當(dāng)電流分別增加到0.16 mA cm -2和0.62 mA cm -2時(shí)，Li/LNI/Li電池都經(jīng)歷了急劇的電壓下降，表明由于Li枝晶通過中間層和LNI電解質(zhì)生長(zhǎng)而導(dǎo)致短路。具有 LNI–0.5% CNT 和 LNI–50% CNT中間層的 Li/LNI/Li 電池在電壓下降前后的 EIS 曲線也證實(shí)了短路，電阻從 2,600 大幅降低至 <40 Ω cmLNI–0.5% CNT 為2，LNI–50% CNT 為 500 至 16 Ω cm 2。對(duì)于使用 LNI–5% CNT 中間層的電池，充電/放電曲線(圖3a)可以分為兩個(gè)不同的狀態(tài)。(1) 由于中間層中的鋰成核，每個(gè)循環(huán)中鋰電鍍開始時(shí)出現(xiàn)尖銳的電壓尖峰(圖3a、d、e)。(2)在剝離過程結(jié)束時(shí)電壓逐漸升高，這是由于Li/中間層的接觸面積減少，因?yàn)長(zhǎng)i從多孔中間層中提取出來。容量為 4.0 mAh cm -2時(shí)臨界電流密度 (CCD) >4.0 mA cm -2具有 LNI-5% CNT 夾層的 Li/LNI/Li 電池實(shí)現(xiàn)了這一目標(biāo)。具有LNI-5% CNT中間層的對(duì)稱Li/LNI/Li電池在4.0 mA cm -2電流和4.0 mAh cm -2容量下循環(huán)前后的阻抗如圖3b所示。當(dāng)電流密度逐步增加時(shí)(圖3a)，由于Li滲透到夾層的孔隙中，電池的過電勢(shì)不遵循歐姆定律。在電流循環(huán)期間以固定時(shí)間逐步增加電流(圖3a)，鋰沉積能力逐漸增加，更多的鋰從鋰陽極滲入多孔LNI-5% CNT中間層，這增加了鋰與中間層之間的接觸面積。結(jié)果，Li對(duì)稱電池的總電阻從最初的~800 Ω(在鍍鋰之前沒有Li生長(zhǎng)到層間)降低到~150 Ω(4mAh cm -2Li生長(zhǎng)到夾層孔隙中的情況)。Li/LNI/Li電池中LNI-5% CNT中間層的低界面電阻歸因于混合離子電子導(dǎo)電，并且Li滲透到多孔中間層中。循環(huán)后電池的總電阻仍然高于無夾層的 LNI 電解質(zhì)的歐姆電阻(~100 Ω，400 μm LNI 電解質(zhì))。由于中間層的高疏鋰性，可控且可逆的鋰生長(zhǎng)到LNI-5%CNT中間層不會(huì)導(dǎo)致鋰枝晶生長(zhǎng)和短路，EIS中相同的形狀和相同的特征頻率進(jìn)一步證明了鋰的沉積/剝離沒有變化。行為(圖3b)。此外，循環(huán)電池的EIS曲線在0.1 Hz的低頻處顯示出明顯的擴(kuò)散區(qū)域，這也表明Li生長(zhǎng)到多孔LNI-5% CNT夾層中并且電池并沒有因Li生長(zhǎng)到夾層中而短路。圖3c展示了Li/LNI–5% CNT/LNI/LNI–5% CNT/Li電池在4.0 mA cm -2的電流密度和4.0 mAh cm -2的容量下的循環(huán)性能。圖3d、e顯示了 Li/LNI–5% CNT/LNI/LNI–5% CNT/Li 電池在 0–50 小時(shí)和 500–550 小時(shí)循環(huán)期間的放大時(shí)間-電壓曲線。在循環(huán)期間沒有觀察到電壓突然下降。還觀察到，由于鋰鍍?nèi)胫虚g層，過電勢(shì)在前 25 個(gè)激活循環(huán)中略有下降，然后才達(dá)到穩(wěn)定。300 次循環(huán)后的 X 射線粉末衍射 (XRD) 表征和拉曼光譜表明，LNI 的化學(xué)和相結(jié)構(gòu)在長(zhǎng)期循環(huán)過程中保持穩(wěn)定，因?yàn)?Li 板僅在 Li/LNI-CNT 界面上，而不是在 Li/LNI-CNT 界面上。比在 LNI 表面上。而且，D峰和G峰的位置和相對(duì)強(qiáng)度沒有變化。以 1,440 cm -1為中心的額外峰從拉曼光譜中檢測(cè)到，這可歸因于CNT與Li 34的表面還原(而不是本體反應(yīng)) 。在循環(huán) 300 個(gè)循環(huán)的 LNI-5% CNT 中間層的 XRD 圖案中，由于中間層中鍍有鋰，因此在樣品中觀察到了與鋰金屬相對(duì)應(yīng)的額外峰。因此，電阻的降低不是由于Li和夾層之間的化學(xué)/電化學(xué)反應(yīng)，而是歸因于Li可逆地滲透到多孔夾層中/從多孔夾層中脫出，如之前所證明的(圖2d，f)。利用混合導(dǎo)電夾層中的可逆鋰沉積/剝離，Li/LNI–5% CNT在4.0 mA cm -2的高臨界電流密度和4.0 mAh cm -2的容量下實(shí)現(xiàn)了超過600小時(shí)的優(yōu)異性能/LNI/LNI–5%CNT/Li 電池(圖3c)。

對(duì)于混合導(dǎo)電多孔夾層，在恒電流鍍鋰過程中，從外到內(nèi)的鋰生長(zhǎng)到夾層中和從內(nèi)到外的鋰在夾層中成核同時(shí)發(fā)生。這兩個(gè)過程的反應(yīng)動(dòng)力學(xué)均由中間層的電子/離子電導(dǎo)率、疏鋰性和孔隙率控制。圖4a、b示意性地示出了Li電鍍期間Li//Li對(duì)稱的混合導(dǎo)電夾層中的由內(nèi)向外的Li成核區(qū)域(圖4a)和由外向內(nèi)的Li生長(zhǎng)區(qū)域(圖4b )。當(dāng)電鍍過程中對(duì)集流體施加過電勢(shì)η時(shí)，Li 在電化學(xué)過電勢(shì)低于臨界成核η的夾層區(qū)域成核c 35(圖4a)，而Li從Li陽極生長(zhǎng)到中間層取決于電鍍能力和中間層的孔隙率，如圖4b所示。中間層中的Li成核區(qū)域和Li生長(zhǎng)區(qū)域可以通過施加的電流密度、電鍍時(shí)間和中間層的性能(包括電子電導(dǎo)率、離子電導(dǎo)率、疏鋰性、厚度和孔隙率等)使用推導(dǎo)方程定量確定。

根據(jù)Li成核模擬(圖4e )，在低電流密度(<0.4 mA cm -2 )下，Li不會(huì)在LNI-5% CNT夾層中成核，而只會(huì)生長(zhǎng)，這與不存在Li的情況相吻合。在小電流密度下，具有 LNI-5% CNT 夾層的 Li/LNI/Li 電池的恒電流循環(huán)中出現(xiàn)尖峰電壓(圖3a)。隨著施加的電流密度和過電勢(shì)的增加，鋰的生長(zhǎng)長(zhǎng)度和鋰的成核長(zhǎng)度都增加。在0.1-4.0 mA cm -2的電流密度范圍內(nèi)進(jìn)行恒電流循環(huán)期間，LNI-5% CNT夾層中的Li成核長(zhǎng)度仍然小于生長(zhǎng)長(zhǎng)度(圖4e)，這也通過SEM觀察得到了驗(yàn)證(圖4e)。4克)。如圖4g和補(bǔ)充圖32所示，當(dāng)Li/LNI-CNT/LNI/LNI-CNT/Cu電池中的Li/LNI-5% CNT界面處鍍有Li，并滲透到多孔LNI-5% CNT夾層中時(shí)。電鍍?nèi)萘繛?.0 mAh cm -2(補(bǔ)充圖32a)、2.0 mAh cm -2(圖4g)和4.0 mAh cm -2(補(bǔ)充圖32b)，形成三維Li/層間接觸(圖4g)。4g )，這與圖4c、d中提出的機(jī)制一致。從沉積了4.0 mAh cm -2的Li/LNI-5% CNT 界面剝離 2.0 mAh cm -2的 Li(圖4h)后-2(補(bǔ)充圖32b)，夾層孔隙內(nèi)的Li被提取(圖4h)，但Li陽極與夾層保持緊密接觸，沒有形成空隙(圖4h)。因此，具有LNI-5% CNT夾層的Li/LNI/Li電池實(shí)現(xiàn)了>600小時(shí)的穩(wěn)定長(zhǎng)期循環(huán)性能，且沒有短路(圖3c-e)。相比之下，LNI–0.5%CNT 中間層在剝離過程中會(huì)出現(xiàn)接觸損失(補(bǔ)充圖33b)，這就是其即使在 60 °C 時(shí) CCD 也較低的原因(補(bǔ)充圖33a)。

Li成核區(qū)域應(yīng)小于Li生長(zhǎng)區(qū)域(圖4c，d?)，這對(duì)于層間設(shè)計(jì)是通用的。這種通用夾層設(shè)計(jì)原理在室溫下的LNI–5%碳納米纖維(LNI-CNF)夾層和60°C下的LNI–5%CNT夾層中得到了進(jìn)一步驗(yàn)證。所提出的標(biāo)準(zhǔn)可用于設(shè)計(jì)具有高鋰枝晶抑制能力的混合電子-離子導(dǎo)電夾層。

該研究分析了 90 μm 厚的 LNI-CNT 夾層中的 Li 成核和生長(zhǎng)，并驗(yàn)證了夾層設(shè)計(jì)原理。為了提高ASSLBs的能量密度，應(yīng)減小層間厚度。使用14.8 μm LNI–5% CNT中間層的Li/LNI/Li對(duì)稱電池比使用薄層的Li/LNI/Li對(duì)稱電池實(shí)現(xiàn)了更高的CCD(1.4 mA cm -2 /1.4 mAh cm -2 )。LNI–0.5% CNT 中間層(0.2 mA cm -2 /0.2 mAh cm -2)或薄 LNI–50% CNT 中間層(0.3mA cm -2 /0.3 mAh cm -2)由于 LNI-5% CNT 夾層的混合離子/電子電導(dǎo)率。為了進(jìn)一步減小中間層的厚度并提高中間層的鋰枝晶抑制能力(圖5a )，該研究根據(jù)中間層設(shè)計(jì)原理提出了兩種進(jìn)一步限制負(fù)極側(cè)鋰的成核和生長(zhǎng)的策略(圖5b，c )。一種策略是制造雙層混合導(dǎo)電夾層，在Li陽極側(cè)具有更多電子導(dǎo)電層，在SSE側(cè)具有更多離子導(dǎo)電層(圖5b)。作為概念證明，該研究制造了厚度為 54.5 μm 的 LNI–7% CNT/LNI–2%CNT 雙層中間層。評(píng)估了使用LNI–7% CNT/LNI–2% CNT雙層中間層的Li/LNI/Li電池的鋰枝晶抑制能力。如圖5d所示，在室溫下實(shí)現(xiàn)了6.0 mA cm -2的高CCD ，容量為6.0 mAh cm -2，雙層中間層的總厚度為54.5 μm，其性能比厚度為 90 μm 的 LNI–5% CNT 均質(zhì)中間層好得多(圖3a)。雙層夾層的缺點(diǎn)是電池組裝過程復(fù)雜。而且雙層中間層的厚度很難進(jìn)一步減小。為了進(jìn)一步減少中間層的厚度，該研究還制備了具有梯度電子電導(dǎo)率的混合離子電子導(dǎo)電中間層。Li/LPSC/Li 對(duì)稱電池中應(yīng)用了厚度僅為 18.5 μm 的 LNI–25% Mg 中間層。在60°C激活LNI-25% Mg夾層后，LNI-25%Mg夾層中的Mg逐漸擴(kuò)散到Li陽極側(cè)，形成梯度電子電導(dǎo)率(圖5e)。18.5 μm LNI–25%Mg中間層使Li/LPSC/Li對(duì)稱電池能夠在4.0 mAcm 2下穩(wěn)定充電/放電，容量為4.0 mAh cm2超過100小時(shí)。

最后，該研究評(píng)估了具有 LNI–5% CNT 和 LNI–25% Mg 中間層的 20 μm-Li/LPSC/LSO@NMC811 全電池在 60 °C 下的性能(圖5f、g)，還制造了 20 μm-Li/LPSC/LSO@NMC811 無鋰金屬夾層的全電池用于比較。含有LNI-Mg的Li/LPSC/LSO@NMC811全電池比不含Mg的Li/LPSC/LSO@NMC811全電池具有更好的性能，這是由于更好地控制鋰鍍位(圖5c)、Li-Mg合金37中更高的Li擴(kuò)散率以及層間副反應(yīng)減少和LPSC電解質(zhì)。使用LNI-CNT中間層和LNI-Mg中間層的Li//NMC811電池的成功演示表明，該研究設(shè)計(jì)原理可用于設(shè)計(jì)具有高鋰枝晶抑制能力的混合離子電子導(dǎo)電中間層。

總結(jié)與展望

該研究通過考慮中間層內(nèi)的鋰成核和從鋰陽極到中間層的鋰生長(zhǎng)，制定了抑制ASSLB中鋰枝晶的中間層設(shè)計(jì)原理。在中間層設(shè)計(jì)原理的理論模擬和實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證的指導(dǎo)下，設(shè)計(jì)了固體電解質(zhì)和鋰金屬之間的多孔疏鋰混合離子/電子導(dǎo)電LNI-CNT中間層和電子傳導(dǎo)梯度LNI-Mg中間層。具有高離子電導(dǎo)率、低電子電導(dǎo)率和高疏鋰性的LNI-CNT中間層使得采用LNI電解質(zhì)的Li//Li對(duì)稱電池能夠在4.0mAh cm -2的容量下實(shí)現(xiàn)4.0 mA cm -2的高臨界電流密度。具有梯度電子傳導(dǎo)的LNI-Mg中間層使面積容量為2.2 mAh cm -2的LSO@NMC811/LPSC/Li全電池在60℃下循環(huán)350次后仍能保持82.4%的容量。所提出的夾層設(shè)計(jì)原則為開發(fā)更安全、更高能量的 ASSLB 提供了一條途徑。